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​青科大/石大Nano Res.:PtOx-NiOn/NF在碱性海水中实现优异的电催化整体水裂解

开发具有高活性和稳定性的双功能性耐腐蚀的析氢/析氧反应(HER/OER)双功能电催化剂,特别是在海水中电解,但仍然具有挑战性。

基于此,青岛科技大学王磊教授和吴则星副教授、中国石油大学(华东)柴永明教授(共同通讯作者)等人报道了通过在泡沫镍上热处理Ni ZIF-L纳米片,在衍生非晶NiOn上原位引入PtOx合成了PtOx-NiOn/NF。结果表明,PtOx-NiOn/NF电极在电流密度为10 mA·cm−2时,HER和OER分别仅需32和240 mV的极低过电位,超过了大多数报道的电催化剂,甚至是商用Pt/C和RuO2电极。

此外,基于PtOx-NiOn/NF的双电极电池,在1 M KOH和碱性海水中分别需要低至1.57 V和1.58 V电压驱动10 mA·cm-2,耐久性能和稳定性显著。在工业条件下,要实现1000 mA·cm-2的水裂解,需要1.88 V的低电池电压。

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通过DFT计算,作者研究了PtOx和NiOn表面上的这些关键反应步骤以及组分之间的相互作用,计算并比较了PtOx、NiOn和PtOx位点在PtOx-NiOn/NF(PtOx-NiOn/NF-1)和NiOn位点在PtOx-NiOn/NF(PtOx-NiOn/NF-2)优化模型上H2O和H*(ΔGH*)的吸附能。

PtOx-NiOn/NF-1催化剂PtOx位点上H2O分子解离能力的提高是因为其吸附能高于PtOx样品,表明杂化物中的NiOn对HER具有扩张作用,同时PtOx-NiOn/NF-2中NiOn位点的吸附能高于NiOn催化剂,保证了H2O在PtOx位点上的有效吸附和活化,有利于后续的H2演化,进一步证明了PtOx和NiOn组分在混合催化剂中的碱性HER性能的提高。

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此外,PtOx-NiOn/NF-1中PtOx位点的水解离动能势垒比PtOx催化剂低,表明PtOx-NiOn/NF-2中NiOn位点的水解离能势垒比NiOn低,则说明各组分在性能提升中发挥了重要作用。

PtOx-NiOn/NF-1中PtOx位点的ΔGH*为-0.51 eV,更接近0 eV,低于PtOx催化剂,表明NiOn可以作为催化活性中心,同时PtOx-NiOn/NF-2中NiOn位点的ΔGH*较NiOn催化剂低0.95 eV,表明PtOx在PtOx-NiOn/NF中也具有活性位点,增强了H吸附动力学。

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Amorphous NiOn coupled with trace PtOx toward superior electrocatalytic overall water splitting in alkaline seawater media. Nano Res., 2023, DOI: 10.1007/s12274-022-5369-0.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-5369-0.



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