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AEM:可控合成Pt-Ni束状纳米笼气凝胶作为氧还原反应的高效电催化剂

质子交换膜燃料电池(PEMFC)以其高能量密度、低环境危害的独特技术优势,在全球可持续能源发展中受到越来越多的关注。然而,阴极氧还原反应(ORR)缓慢的动力学限制了PEMFC的整体性能。因此,开发高效的ORR电催化剂对制备高功率/能量密度质子交换膜燃料电池具有重要意义。


近日,中山大学刘卫丹麦哥本哈根大学Jan Rossmeisl等报道了一种简便和可扩展的O2参与的水溶液培养策略,基于高M−Pt比和B掺入促进的富M核和富Pt壳层水凝胶形成过程以制备PtxMy(M=Ni,Fe,Co)束状纳米笼气凝胶(PtxMy BNC AGs)。
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具体而言,PtxMy BNCs AGs将金属气凝胶的优点与独特的3D多孔网络结构和具有超薄多孔壁的纳米笼构件结合在一起;特别是在配体和应变效应调控下,具有优化d带中心的Pt83Ni17 BNCs AG对ORR的活性和稳定性显著提高,其质量活性为1.95 A mgPt−1,比活性为3.55 mA cm−2,分别是商业Pt/C催化剂的8.9倍和9.6倍。
此外,Pt83Ni17 BNCs AG的质量活性在经过2万次ADT循环后仅下降了17.4%,而商用Pt/C催化剂的质量活性则严重下降了68.2%。
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基于实验结果和理论计算,Pt83Ni17 BNCs AG/C对ORR的增强活性和耐久性可归因于以下原因:1.独特的金属气凝胶结构具有丰富的孔隙,相互连接的纳米线为快速电子转移提供自由通道;2.具有超薄多孔壁的纳米笼构件可以提供更高的原子利用率,并产生更多的内部活性位点;3.应变和配位环境的协同效应优化了d带中心,从而提供了一个适当削弱Pt−O结合强度。
最重要的是,Pt83Ni17 BNCs AG/C中适当的Pt/Ni比例也能有效地抑制Ni的浸出,适当的孔隙率可以减少BNCs表面化学势高的二次结构的产生,从而进一步抑制烧结,有利于其长期稳定性。总的来说,该项工作为设计和开发高性能和低成本的电催化剂提供了新的思路。
Scalable and Controllable Synthesis of Pt-Ni Bunched-Nanocages Aerogels as Efficient Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204257




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