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Angew. Chem. :共价有机框架交联多孔微胶囊助力高效酶催化反应

酶是高效的生物催化剂,在温和条件下能够催化各类化学反应,具有高活性和高选择性。然而,酶的工业化应用仍然面临一些挑战,如难回收、有机溶剂和蛋白水解剂等引起的失活。受细胞结构启发,设计和构建具有选择透过性壳层和隔室效应的微胶囊是保护酶免受周围环境影响,并保持其构象和功能的有效方式,因此开发简便、普适性的多孔微反应器构建策略具有重要意义。


近日,北京理工大学王博教授和张媛媛副研究员设计构筑了基于共价有机框架(COF)的多孔微胶囊用于酶固定化,兼具选择透过性、底物富集效应和结构稳定性。利用Pickering乳液微液滴作为软模板,在界面上进行COF纳米微球的有序组装,同时将酶分子封装在液滴内部,再利用COF颗粒间共价交联对COF微胶囊的机械性能、选择透过性进行调控,开发了具有普适性的COF微胶囊制备策略,实现了酶分子的高效可控封装,在有机介质的间歇反应和连续流动体系中均表现出优异的催化活性和耐久性。



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以南极假丝酵母脂肪酶B(CALB)作为模型酶封装于COF微胶囊中,并以己酸与己醇的酯化反应作为模型反应,评估COF微胶囊固定化酶的催化性能。得益于界面接触面积的增加,及交联COF壳层有利于底物的富集和传质,交联多孔COF微胶囊具有优异的催化性能,其表观活性为游离酶的10.9倍。此外,颗粒间交联赋予了COF壳层机械稳定性和选择透过性能,使微胶囊展现出优异的稳定性的同时能够抵御外界蛋白水解酶的进入。

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通过将COF多孔微胶囊应用于流动柱连续化工艺,使得反应效率得到进一步提升,交联COF微胶囊固定化酶在多次循环催化及长期流动催化后仍保持高的催化活性及结构完整性,展现出应用于工业连续流动体系的潜力。

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该工作开发了具有普适性的COF多孔微反应器构建策略,为生物大分子的封装提供了平台,也为人工细胞微反应器的设计提供了新的研究思路。

文信息

Covalent Organic Framework Based Crosslinked Porous Microcapsules for Enzymatic Catalysis

Mengchu Feng, Ziru Niu, Chunyan Xing, Yehao Jin, Prof. Dr. Xiao Feng, Dr. Yuanyuan Zhang, Prof. Dr. Bo Wang

文章的第一作者是北京理工大学的硕士研究生冯梦楚。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202306621




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