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孙守恒等JACS:Au/Pt NWs助力C2+醇电氧化反应

高效的C-C键裂解和醇类氧化为CO2是开发用于可再生能源应用的高效醇类燃料电池的关键。


基于此,美国布朗大学孙守恒教授和美国布鲁克海文国家实验室Kotaro Sasaki等人报道了在超薄(2.3 nm)的阶梯状Au纳米线上沉积阶梯状Pt簇的核-壳状Au/Pt纳米线(Au/Pt NWs)的合成,作为有效氧化醇类为CO2的活性催化剂。催化氧化反应依赖于Au/Pt比率,其中Au1.0/Pt0.2 NWs具有最大百分比(约75%)的阶状Au/Pt位点,并显示出最高的乙醇电氧化活性,达到创纪录的196.9 A/mgPt(32.5 A/mgPt+Au)。
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通过DFT计算,作者比较了C-C键裂解的活化能和不同表面上CO*解吸的自由能变化。作者使用AuPt(211)[=2(111) × (100)]和AuPt(221)[=2(111) × (110)]来表示Au和Pt原子的阶梯表面,其中两个阶梯表面在所有[n(111) × (hkl)]平面中具有最高的阶梯密度。在EOR过程中,Au(111)/PtML上也没有明显的CO*和CO2生成的迹象,表明Au底物本身并不参与C-C键的裂解。
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在阶梯状Pt(211)上,C-C的裂解比Pt(111)更容易发生,但CO*的解吸受到阻碍。在台阶状Au表面(即AuPt(211)和AuPt(221))添加Pt降低了C-C键裂解和CO*解吸的能垒,并且在表面氧化剂(O*)存在时CO*解吸能垒更低。
结果表明,Au1.0/Pt0.2 NWs的催化EOR活性的显著增强是由台阶状Au NW基底上表面阶梯状和拉伸的Pt之间的协同作用实现的。在Au1.0/Pt0.5和Au1.0/Pt1.0 NWs上存在步进Pt位点,但在Au NW结构上较厚的Pt沉积减少了步进Pt位点,并释放了Pt-Pt键的拉伸程度,促进了[CH3CHO]*和[CH3COO]*在C-C键断裂之前的解吸,降低了EOR催化活性。
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Au/Pt Bimetallic Nanowires with Stepped Pt Sites for Enhanced C-C Cleavage in C2+ Alcohol Electro-oxidation Reactions. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c07027.




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