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【JACS】人工光合酶:水环境下有机反应的可见光光催化新方法

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        在传统有机化学反应中,一般都是使用有机溶剂,但由于环境污染和可持续性问题,科学家一直在探索更环保的替代方案。水作为溶剂具有无毒、廉价和环境友好等优点,但在水中进行有效的有机化学反应面临许多挑战,如反应物的溶解性差和催化剂的失活问题。此外,光催化作为一种利用光能驱动化学反应的技术,在有机合成中表现出巨大潜力,尤其是在可见光的驱动下。然而,将光催化技术与水环境有效结合仍存在诸多技术难题。

        本研究中,Davide Arena 等人提出了一种新型的人工光合酶(Artificial Photosynthases, APS),这种单链纳米粒子(Single-Chain Nanoparticles, SCNPs)能在水中有效地进行多种有机反应的可见光催化。(图1)这一突破不仅提高了水中有机反应的可行性和效率,还为环保化学提供了新的技术路径。

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图片来源:JACS

        本研究的主要目的是开发一种新型的光催化剂,能在水中高效进行多种有机转化反应。研究团队采用了高分子量共聚物poly(OEGMA300-r-AEMA) 作为基底,通过控制化学组成和分子量,利用RAFT聚合方法精确合成出具有特定功能的高分子。研究中还引入了铱(III)金属化合物作为功能单元,通过与高分子主链的结合,赋予了其光催化活性。实验部分,研究人员首先通过动态光散射技术(Dynamic Light Scattering, DLS)证实了在水中高分子能自组装成单链纳米粒子。接着,通过光致发光实验(Photoluminescence, PL)探究了这些纳米粒子在不同溶剂环境中的行为及其结构对光催化活性的影响。作者还成功地在水中完成了四种不同的有机转化反应,包括 [2 + 2] 光环加成反应α-芳基化反应,这在传统方法中难以实现。

        这项研究的意义在于它为可持续化学合成开辟了新的途径。通过在水中直接使用可见光进行高效光催化,大大减少了对传统有机溶剂的依赖,从而降低了有机合成对环境的影响。同时,人工光合酶的开发模仿了自然界中光合酶的功能,不仅增强了化学反应的绿色可持续性,还展示了高分子科学在模拟自然酶方面的潜力。此外,此项研究还可能对药物合成、材料科学和能源转化等领域产生深远的影响。例如,通过这种方法可以在温和条件下合成复杂的药物分子,或是开发新的材料加工技术。未来,这种在水中利用可见光进行的高效光催化技术有望推动多个学科领域的发展,为解决全球能源和环境问题提供新的思路和工具。

标题:Artificial Photosynthases: Single-Chain Nanoparticles with Manifold Visible-Light Photocatalytic Activity for Challenging “in Water” Organic Reactions

作者:Davide Arena*, Ester Verde-Sesto, Iván Rivilla, and José A. Pomposo*

链接:https://doi.org/10.1021/jacs.4c02718


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