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Angew. Chem. :识别100%选择性产单线态氧的活性位点:被忽视的纳米颗粒催化剂

随着人口的不断增长和工业化进程的加快,水污染问题日益突显,对生态系统和人类健康构成了严重威胁。近年来,基于过一硫酸盐(PMS)的净水技术,由于可高效去除水体中有毒有害污染物,成为了环境领域的研究热点。在PMS活化中产生的多种活性氧(ROS)中,单线态氧(1O2)因其相对较长的寿命和针对不饱和有机物的高选择性而备受关注。然而,1O2的生成过程通常伴随着其他ROS的产生,如何高选择性地得到1O2成为了研究难点。之前的研究通过对单原子催化剂(SACs)的配位结构进行精细调控,实现了这一目标。但是,SACs配位结构非常容易受到合成条件的影响,对于精确控制反应过程提出了很高要求,故而限制了其大规模的工业化生产;同时SACs的高表面自由能还可能导致反应过程中金属原子的迁移和团聚,不利于水处理体系的长期稳定运行。开发一种易规模化生产,稳定、高效生成1O2的新型催化材料成为了具有重要现实意义的研究课题。


近日,中国科学技术大学的穆杨教授和黄大弘教授合作,报道了钌纳米颗粒(Ru NPs)以远优于Ru SACs的类芬顿活性,高效活化PMS产生1O2,选择性高达100%,实现了对于多种常见水体污染物的快速降解。



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该工作通过控制热解法温度,得到了不同形态的Ru催化位点:550°C为Ru SACs,650°C~850°C为Ru NPs,950°C为碳包裹的E-Ru NPs。

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通过不同Ru催化剂的对比,发现650°C~850°C得到的Ru NPs具有远高于其他形态Ru的本征催化活性。此外,相对较广的热解温度范围证明了纳米尺度Ru NPs对PMS活化的普适性,表现出重要的实际应用价值。KSCN毒害实验进一步确认了Ru NPs位点对PMS活化的主导作用;结合猝灭实验、EPR测试以及ROS定量分析,证实了1O2为Ru NPs/PMS体系中唯一的ROS;基于对多种代表性水体污染物的降解实验,验证了该体系对富电子污染物的高效处理。

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密度泛函理论计算表明,相对Ru SACs,Ru NPs上的相邻位点可有效促进关键中间体*O的形成和结合,降低反应活化能,从而强化1O2的生成。在以往的PMS研究中,SACs被认为是唯一可以高选择性产1O2的催化剂。该研究首次发现易合成、稳定性高的Ru NPs同样具有优异的PMS活性,这不仅对于加深PMS催化的理解具有重要意义,同时也为新一代类芬顿催化剂的设计提供了新的研究思路。

文信息

Discriminating the Active Ru Species Towards the Selective Generation of Singlet Oxygen from Peroxymonosulfate: Nanoparticles Surpass Single-Atom Catalysts

Guangyu Bi, Rongrong Ding, Junsheng Song, Mengjie Luo, Haotian Zhang, Meng Liu, Dahong Huang, Prof. Yang Mu

文章的第一作者是中国科学技术大学的博士研究生毕广宇。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202401551

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