金属卤化物钙钛矿由于其优异的光电性能被认为是应用于发光二极管的理想材料。但是蓝光钙钛矿发光二极管的发展,尤其是显示应用急需的深蓝发光二极管,仍然远远落后。因此,现阶段开发满足国际照明委员会深蓝发射要求的高性能深蓝钙钛矿发光二极管具有重要意义。 准二维钙钛矿因其固有的量子阱结构可以诱导强限域效应,特别适合于蓝色发射。但与天蓝发射体相比,深蓝器件通常对n值分布(其中n表示两个有机层之间的PbX6无机层的数量)表现出更高的灵敏度,要求更精确的量子阱分布管理。降维钙钛矿的结晶方式导致了量子阱的多分散性,其自上而下的结晶模式会导致准二维薄膜中量子阱的垂直梯度分布。这将导致器件的多峰发射,不利于深蓝发射。 目前,已报道的对量子阱分布的调控一般局限于全局,缺乏对这种垂直梯度分布的具体认识。苏州大学的王照奎教授团队报道了一种利用垂直集中量子阱结构实现高效深蓝钙钛矿发光二极管的策略。
一种热梯度退火的处理方法被提出来解决准二维钙钛矿中垂直量子阱多分散性的问题。在退火过程中引入低温源可以有效地抑制上界面前驱体的结晶和生长,从而抑制该区域大n域的形成。 在对照膜中,铅的含量从钙钛矿层底部到顶部逐渐增加。这是由于小n域主要分布在薄膜底部,大n域集中在薄膜上部,形成了垂直的量子阱分布。然而,在目标膜中,铅含量在垂直方向上的分布相对均匀,证明了我们的垂直量子阱分布管理策略的可行性。 最终,电荷积累和最终的重组发生在小n域(n=3),而不是将电荷转移到后续的大n域(n≥4),使得目标膜呈现出狭窄的PL发射。 最终,优化后的深蓝钙钛矿发光二极管在458 nm处发出光谱稳定的狭窄深蓝发射。在冠军器件中实现了5.82%的最大外量子效率,这代表了该发射区域深蓝钙钛矿发光二极管的最先进性能。此外,这种策略在整个准二维体系中的普遍性也得到了证明,为未来的实际应用铺平了道路。 论文信息 Vertically Concentrated Quantum Wells Enabling Highly Efficient Deep-Blue Perovskite Light-Emitting Diodes Yu Xia, Bin Song, Zhipeng Zhang, Kai-Li Wang, Yu-Han Li, Nan Li, Chun-Hao Chen, Jing Chen, Guichuan Xing, Zhao-Kui Wang Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202403739