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​长春应化所/中科大Nat. Commun.: 化学气相改性改善Fe-N4配位环境,提高ORR反应稳定性

氮配位单金属中心电催化剂(Fe-N-C)由于可以不使用贵金属及其显著的催化活性,是质子交换膜燃料电池(PEMFC)阴极的有希望的替代品。然而,Fe-N-C电催化剂通常受到螯合中心Fe的脱金属作用的影响,因此容易发生结构变形而导致快速失活。此外,次近邻碳原子也是决定电催化剂稳定性的重要因素。


在高温热解条件下,由微孔材料热生成的Fe-N-C不可避免地会产生不稳定的非晶态缺陷碳。这些缺陷位点诱导ORR反应的两电子途径,从而导致产生大量的自由基,随后攻击电催化剂,导致快速电催化剂降解。因此,开发高稳定性的Fe-N-C电催化剂不仅需要调节Fe配位局部结构,而且需要提高碳载体的石墨化程度,这对于其实际应用至关重要。
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近日,中国科学院长春应化所邢巍王颖金钊中国科学技术大学葛君杰等利用化学气相改性(CVM)法去除无定形碳和有缺陷的碳,以及修复缺陷结构,改善了FeN4的局部配位环境,从根本上提高电催化剂的耐久性。
具体而言,在CVM过程中,活性位点由传统的FeN4结构转变为FeN2+N'2结构,该结构的形成较低,在热力学上具有稳定性;同时,FeN2+N'2结构的Fe-N键长较短,表现出较高的键能,导致使活性中心Fe离子不易解离,进一步提高了催化剂的耐久性。
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因此,所制备的Fe-NC-CVM电催化剂经过200000次加速老化测试(AST)后,ORR半波电位衰减可忽略不计。同时,基于Fe-N-CCVM的质子交换膜燃料电池(PEMFC)在0.9 V(无iR补偿)下的电流密度高达26 mA cm-2;在H2-空气模式和1 bar压力下,功率密度高达450 mW cm-2
此外,该PEMFC可以在0.67 V的电压下持续工作超过248小时,显示出巨大的实际应用潜力。总的来说,该项研究显著提高了电催化剂的耐久性,为今后设计和开发高稳定性非贵金属电催化剂提供了参考。
Monosymmetric Fe-N4 sites enabling durable proton exchange membrane fuel cell cathode by chemical vapor modification. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-47817-0




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