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Angew. Chem. :电解液氯化实现高电压、长循环、宽温域钾电池


资源丰富、价格低廉的钾离子电池在大规模储能中有着巨大的应用前景。但是由于钾的反应活性高,传统的钾离子电解液存在着固体-电解质界面(SEI)不稳定、高电压分解、溶剂沸点较低等问题,无法同时实现钾离子电池的高电压、长循环、宽温域运行。


近日,湖南大学物理与微电子科学学院鲁兵安教授和樊令副教授等从溶剂分子结构设计出发,提出电解液溶剂氯化策略,获得了具有高沸点的氯代醚溶剂。该氯代醚基电解液在石墨负极生成了含双卤化物的SEI膜,有效抑制了Al的腐蚀,实现了钾离子电池的高电压、长循环以及宽温域性能。该工作为高性能电解液的设计提供了一条新的思路。



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通过调控溶剂分子结构,以DME溶剂为基础,先将其末端基团(-CH3)替换为空间位阻更大的乙基基团(-CH2CH3),得到DEE溶剂;然后进一步将端基上的H替换成吸电子的Cl官能团,得到DEECl溶剂。该溶剂具有高沸点、相应的低浓度DEECl基电解液也具有优异的氧化稳定性和循环稳定性以及宽温域性能。

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实验表明,低浓度DEECl基电解液在负极生成了含有双卤化物(KF和KCl)的SEI膜,可以使K||石墨电池稳定循环700圈,循环时间超过300天;使K||Cu电池稳定循环400圈,且平均库仑效率超过98.2%。该工作表明通过合理调控与设计溶剂分子结构,可以显著提升醚类电解液与石墨负极的兼容性。

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该DEECl基电解液显著提升了PB||石墨全电池(4.0 V)的电化学性能。在使用DEECl基电解液时,PB||石墨全电池获得了优异的倍率性能,良好的循环稳定性(6000次循环,平均库仑效率99.98%),以及宽温域性能(−5°C 至45°C)。此外,即使是将PB||石墨全电池的电压上限提升至4.3 V,也依旧获得了良好的循环稳定性和高的库仑效率(99.49%)。本研究为宽温域、长循环、高电压及库仑效率醚基电解液的设计与开发提供了新的思路。

文信息

Chloro-Functionalized Ether-based Electrolyte for High-Voltage and Stable Potassium-Ion Batteries

Yanyao Hu, Hongwei Fu, Yuanhui Geng, Xiaoteng Yang, Ling Fan, Jiang Zhou and Bingan Lu

文章的第一作者是湖南大学的博士研究生胡艳瑶。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202403269



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