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Angew. Chem. :熔盐电化学定制贫氧均匀端基MXene实现无枝晶锌金属阳极

二维MXene具有类似金属的导电性和多功能的表面化学性质,作为表面改性材料在缓解锌枝晶生长等方面具有广阔的应用前景。然而,通过氢氟酸蚀刻和路易斯酸熔盐蚀刻等制备的MXene通常具有富氧和混合端基,这不可避免地会使MXene具有亲水性,从而削弱其作为涂层在抑制水系电解液引起的腐蚀和析氢方面的功效。因此,要获得高度稳定的Zn金属阳极,并了解特定MXene端基对Zn2+的调节机制,就必须设计出一种贫氧均匀端基MXene。


近日,上海大学邹星礼教授、鲁雄刚教授团队提出利用熔盐电化学技术来解决MXene的上述问题。与路易斯酸熔盐化学蚀刻法不同,在碱金属熔盐(LiCl、NaCl、KCl等)中通过阳极电化学刻蚀MXene不会在其中引入任何其他金属杂质,因为刻蚀剂只有电子,且金属杂质只会在阴极被电沉积。因此,熔盐电化学蚀刻技术有效避免了MXene后处理杂质过程中引入−O端基,可直接从阳极获得具有均匀端基的MXene。更重要的是,所得MXene具有均匀−Cl端基可用于进一步的端基替换(如−S、−Se等)。基于此,该团队通过对Ti3AlC2进行阳极选择性电化学刻蚀,精准制备出了贫氧均匀−Cl端基的MXene(Ti3C2Cl2),并通过添加无机盐(Li2S或Li2Se),实现了原位可控的端基替换(−Cl → −S/−Se)。

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由于氧含量极低,这些合成的MXene具有极佳的疏水特性,在抑制水电解液引起的腐蚀和析氢方面远优于裸锌金属和传统MXene(Ti3C2O/Cl)。在替换端基生成的MXene中,Ti3C2Sx作为锌阳极保护涂层在耐久性、CE值、Zn2+传输和界面电荷转移方面表现最佳。

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DFT和MD表明,这些MXene还具有出色的亲锌性,为Zn2+沉积提供了丰富的位点。此外,单一终端(−Cl、−S和−Se)可有效促进Zn2+在MXene表面的脱溶和水平堆积,并在Zn电镀过程中促进Zn-MXene相干异质界面的建立。而在这些终端中,−S端基的效果最佳。

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总之,这些发现提供了一种有效的电化学策略,可用于定制−O贫化和端基均匀的Ti3C2Tx,并促进对特定表面化学性质的Ti3C2Tx在调节Zn2+等金属离子电镀/剥离行为的理解。

文信息

Tailoring Oxygen-Depleted and Unitary Ti3C2Tx Surface Terminals by Molten Salt Electrochemical Etching Enables Dendrite-Free Stable Zn Metal Anode

Feng Tian, Fei Wang, Wei Nie, Xueqiang Zhang, Xuewen Xia, Linhui Chang, Dr. Zhongya Pang, Dr. Xing Yu, Dr. Guangshi Li, Prof. Dr. Shen Hu, Prof. Dr. Qian Xu, Prof. Dr. Hsien-Yi Hsu, Prof. Dr. Yufeng Zhao, Prof. Dr. Li Ji, Prof. Dr. Xionggang Lu, Prof. Dr. Xingli Zou


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202408996


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