强金属-载体相互作用(SMSI)是多相催化剂中金属物种与载体之间的一种特殊相互作用,表现为几何结构的多种变化。SMSI行为为精确调控负载金属的表面与界面结构提供了有效策略。
尽管SMSI的性质长期以来一直被认为是负载金属与支载中的金属阳离子之间强大的界面金属键,但为何这一普遍原则在不同材料体系中会导致多样的结构变化仍不清楚。
2025年7月25日,中国地质大学(武汉)赵国强,浙江大学孙文平在国际知名期刊Advanced Functional Materials发表题为《The Principles Behind Different Forms of Strong Metal-Support Interaction in Heterogeneous Catalysts》的总结性论文,Wei Guo为论文第一作者,赵国强16px; padding: 0px; outline: 0px; max-width: 100%; box-sizing: border-box !important; overflow-wrap: break-word !important; color: rgba(0, 0, 0, 0.9); font-family: "PingFang SC", system-ui, -apple-system, BlinkMacSystemFont, "Helvetica Neue", "Hiragino Sans GB", "Microsoft YaHei UI", "Microsoft YaHei", Arial, sans-serif; font-size: 17px; font-style: normal; font-variant-ligatures: normal; font-variant-caps: normal; font-weight: 400; letter-spacing: 0.544px; orphans: 2; text-align: justify; text-indent: 0px; text-transform: none; widows: 2; word-spacing: 0px; -webkit-text-stroke-width: 0px; white-space: normal; background-color: rgb(255, 255, 255); text-decoration-thickness: initial; text-decoration-style: initial; text-decoration-color: initial; line-height: 1.75em; visibility: visible;"},"namespaceURI":"http://www.w3.org/1999/xhtml"},"node",{"tagName":"span","attributes":{"mpa-font-style":"mdcux8yv12nr","style":"-webkit-tap-highlight-color: transparent; margin: 0px; padding: 0px; outline: 0px; max-width: 100%; box-sizing: border-box !important; overflow-wrap: break-word !important; font-size: 15px; font-family: mp-quote, -apple-system-font, BlinkMacSystemFont, "Helvetica Neue", "PingFang SC", "Hiragino Sans GB", "Microsoft YaHei UI", "Microsoft YaHei", Arial, sans-serif; visibility: visible;"},"namespaceURI":"http://www.w3.org/1999/xhtml"}]">、孙文平为论文共同通讯作者。
在本文中,作者探讨并总结了不同材料体系中的SMSI行为,旨在提供一个系统和统一的理解 SMSI 的框架。
表面能的直接降低和熵的增加是SMSI的热力学驱动力,而动力学因素即金属原子的扩散速率决定了SMSI的具体形式。
这一观点将为深入且系统地理解SMSI行为提供新的视角,并有助于精确调控负载金属催化剂的表面和界面结构。
图1:(a)包裹的微观形貌。(b)原位电子显微镜对包裹行为的观察。(c)对包裹行为的计算模拟。
图2:(a)合金化的微观形貌。(b)合金化行为的计算模拟。(c)合金化行为的实验研究。
图3:(a)重构的微观形貌。(b)重构行为的计算模拟。(c)原位电子显微镜对重构行为的观察。
图4:(a)金属催化剂红分散的微观形貌。(b)金属催化剂分散行为的计算模拟。(c)原位电子显微镜对金属催化剂分散行为的观察。
图5:(a)不同SMSI行为的动力学障碍示意图。(b)不同SMSI行为的热力学、动力学和构建条件。Dsupport和Dmetal分别表示支载原子和金属原子的扩散速率。
综上,作者解答了非均相催化剂中SMSI在不同材料体系中的行为,探讨了其背后热力学和动力学因素,提出SMSI多样表现是表面能降低和熵增竞争以及金属和载体原子扩散速率共同作用结果。
该研究构建了理解SMSI的系统统一框架,为金属催化剂表面和界面结构的精确调控提供了深入见解,有助于设计高性能非均相金属催化剂,在能源转化等领域具有重要应用前景,能提升催化剂活性、选择性和稳定性。
The Principles Behind Different Forms of Strong Metal-Support Interaction in Heterogeneous Catalysts. Adv. Funct. Mater., 2025. https://doi.org/10.1002/adfm.202512002.