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Chem:间隙铜原子掺杂实现PbTe热电材料电声输运的协同优化

背景介绍

基于塞贝克(Seebeck)效应和帕尔帖(Peltier)效应,热电材料利用载流子的定向移动实现热能和电能之间的直接转换,是一类很有前景的发电和制冷技术。目前,热电转换效率较低是限制其广泛应用的瓶颈,热电器件一般需要热电性能相匹配的p/n型半导体材料的组合服役,因此提升材料热电性能是当前研究的热点和难点。IV-VI族化合物PbTe作为传统的热电材料之一,其p型热电输运性能表现优越而n型性能较差,提升nPbTe材料热电性能是推动PbTe基热电器件应用的必经之路

本文亮点
        近日,同济大学联合安徽大学、上海高压科学技术研究中心和吉林大学的研究人员,采用间隙铜原子掺杂策略,成功在PbTe0.75Se0.25基体材料中构建了具有温度依赖关系的载流子浓度,实现了电学输运性能的优化;同时,利用间隙铜原子在晶格中的聚集引入高密度的晶格位错缺陷,增大材料中的晶格应变,实现了晶格热导率的大幅度降低(图1)。最终,通过电、热输运性能协同优化,使得n-PbTe基热电材料的热电性能获得显著提高。近期,该工作在线发表于细胞出版社(CellPress)旗下化学旗舰期刊Chem上。文章通讯作者为同济大学裴艳中教授和李文副教授,同济大学研究生肖猷魏和吴怡萱为共同第一作者。
1间隙铜原子掺杂动态优化载流子浓度并引入晶格位错降低晶格热导率
 
    研究人员以PbTe0.75Se0.25材料为研究基体,通过引入间隙铜原子来释放电子,使材料表现出n型半导体的性质。由于间隙铜原子在PbTe0.75Se0.25材料体系中的固溶度随温度不断增大,从而材料的载流子浓度在升温过程中也随温度升高而增大,实现载流子浓度的动态优化,增强了材料宽温域内的电学输运性能。在材料的热学性能方面,由间隙铜原子聚集而引入的大量晶格位错大幅降低了体系的晶格热导率。透射电镜观察分析发现,在位错附近晶格应变显著增大,该晶格应变涨落是晶格热导率下降的主要原因
 
晶格应变的大小及其对声子结构的影响可分别由X射线衍射及拉曼光谱进行宏观表征。通过对材料进行同步辐射X射线衍射实验发现,相较于本征PbTe材料,含有位错的间隙铜掺杂样品的各个特征衍射峰都出现了明显宽化和峰型不对称现象(图2A)。通过拉曼光谱分析发现,与未掺杂的样品相比,间隙铜掺杂样品的Gamma点横纵光学支都出现了明显的峰型展宽(图2B)。这些现象充分说明了在间隙铜掺杂的样品中,位错引入了显著的晶格应变从而导致了声子频率扰动,加强了声子散射。以碘掺杂PbTe0.75Se0.25样品为参比对象,研究发现在相似程度的质量涨落水平下,间隙铜掺杂所引入的位错额外引入晶格应变涨落,是晶格热导率进一步下降的内在原因(图2C)。
位错导致X射线衍射峰宽化(A)、拉曼光谱展宽(B)及晶格热导率降低(C
 
综上,该研究采用间隙铜原子掺杂策略,实现了在nPbTe基热电材料中的电声输运性能的协同优化。不仅实现了载流子浓度的动态优化,同时发展了热电半导体中通过间隙掺杂诱导晶内位错(应变)降低晶格热导率的新途径。上述研究成果有望为热功能材料(如热电材料)的研究和设计开发提供新的思路。

通讯作者简介
          
裴艳中,同济大学材料学院教授,2008年获中国科学院上海硅酸盐研究所博士学位,随后在加州理工学院及密西根州立大学从事博士后研究, 2012年加入同济大学独立开展工作。主要从事热电能源转换材料的热学和电学输运性能研究,以第一、通讯作者在NatureJoule Nat.Commun. PNASAdv. (Funct., Energy) Mater.  Energy Environ. Sci.IF>10期刊上发表论文 50余篇。获中组部青年千人计划、基金委优秀青年基金、霍英东青年教师基金等项目资助,入选科技部中青年科技创新领军人才。


李文,同济大学材料科学与工程学院副教授,博士生导师。2013年获得日本静冈大学工学博士学位。同年9月加入同济大学材料科学与工程学院。 主要研究方向为能带和微结构调控提升现有热电材料性能以及开发新型高性能热电材料。加入同济大学至今,以第一、通讯作者在Nat. Commun., Adv. (Energy) Mater., Adv. Sci., ACS Energy Lett., Chem. Mater.等期刊上发表论文20余篇。


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