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【催化】中山大学欧阳钢锋教授团队在过氧化氢的光催化合成方面取得新进展

高级氧化技术是水处理最有效的方法之一。然而,氧化剂的持续投入,导致高级氧化法无法应用于实际水体的原位处理。利用太阳能,以水和氧气为原料合成过氧化氢绿色氧化剂,有望推动高级氧化技术在实际水体中的应用。然而,现有的光催化合成过氧化氢方法受限于光生载流子的严重复合,有机电子给体的加入或氧气的持续通入往往不可避免,极大地限制了过氧化氢的原位光催化合成。

 

针对这些问题,中山大学化学学院欧阳钢锋教授团队设计合成了含有Z型异质结的新型光催化剂,通过分子间电子转移,大幅减少了光生载流子复合,实现了环境氛围中高效的过氧化氢光催化合成。过氧化氢产率高达114 μmol g-1 h-1,优于该领域大部分已报道的光催化剂。该反应体系无需加入电子给体或持续通氧,为高级氧化技术在实际水体中的原位应用奠定了基础。

 


图(A)以水和氧气为原料光催化合成过氧化氢的路径;(B)普通石墨相氮化碳和聚酞菁锌复合催化剂在可见光激发下的分子间电子转移路径;(C)修饰后的石墨相氮化碳与聚酞菁锌复合催化剂在可见光或单色光激发下的分子间电子转移方式

(图片来源:PNAS

 

同时,该工作对Z型异质结的形成机理进行了深入的研究。常见的Z型异质结是由两个费米能级差较大的半导体复合而成,利用费米能级差形成的内建电场诱导电子定向转移。而本工作中的Z型异质结是由两个费米能级较少的半导体组成,通过提高低费米能级半导体的光响应性,在两个费米能级差较少的半导体中构建Z型异质结。该工作为设计Z型异质结提供了新思路

 

上述研究成果发表在国际知名综合期刊《美国科学院院刊》(Proceedings of National Academy of Sciences of the United States of America,简称PNAS),论文题目为“Highly Efficient Photosynthesis of Hydrogen Peroxide in Ambient Conditions”(DOI: 10.1073/pnas.2103964118)。中山大学化学学院博士后叶宇昕为论文第一作者,欧阳钢锋教授为通讯作者。

 

上述研究工作得到了国家自然科学基金重点项目、广东省重点研发项目、广东省基金面上项目和中央高校基础研究经费等项目的资助。同时也得到了中山大学测试中心精准服务的大力支持。



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