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支春义AEM:近100%转化效率!铁掺杂工程磷化镍催化剂助力高效氨电合成和能量转换

on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">硝酸盐电催化还原反应(NO3-RR)生成氨(NH3)为NH3的生产提供了一种有前途的替代方法,而基于硝酸盐的voltaic电池可以同时提供电力和NH3作为产品,也极具吸引力。但是,硝酸盐向NH3的转化涉及质子辅助的多电子转移过程,具有相当大的动力学势垒,因此需要有效的NO3-RR催化剂。

基于此,香港城市大学支春义教授(通讯作者)等人报道了一种使用铁掺杂的磷化镍(Fe/Ni2P)作为NO3-RR催化剂电极的硝酸盐-锌电池,实现了“一石三鸟”的策略,用于能源供应、NH3生产和污染物的去除。
通过表征发现,铁(Fe)掺杂导致镍(Ni)原子的d带中心向下移动到费米能级,从而优化反应中间体的吉布斯自由能。在0.2 M K2SO4和50×10-3 M KNO3水溶液中,在在-0.4 V vs. RHE时,Fe/Ni2P催化剂表现出94.3%的NH3法拉第效率(FE)和接近100%的硝酸盐转化效率,同时NH3产率高达4.17 mgNH3 h-1 cm-2
此外,作者进一步将这种高效的NO3-RR电催化剂作为正极材料,构建了以Fe/Ni2P为正极,Zn板为负极,开路电压为1.22 V的新型硝酸盐-锌电池。
实验测试发现,该硝酸盐-锌电池表现出3.25 mW cm-2的功率密度和85.0%的NO3-RR转化为NH3的高FE值,并具有良好的电化学稳定性。该工作丰富了Zn基电池在电催化领域的应用,凸显了双金属磷化物在NO3-RR中的应用前景。
Efficient Ammonia Electrosynthesis and Energy Conversion through a Zn-Nitrate Battery by Iron Doping Engineered Nickel Phosphide Catalyst. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202103872.
https://doi.org/10.1002/aenm.202103872.


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