on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">利用铂单中心催化剂(SSC)电催化制氢具有优异的前景，该催化剂具有高活性和最大的铂原子利用率。然而，由于人们对铂在操作过程中的键合环境知之甚少，限制了其大规模应用和发展。在这项工作中，牛津大学Mauro Pasta课题组使用同步加速器X射线吸收光谱来表征用于HER的SSC中铂的氧化态和键合环境如何在分子水平上发生变化。研究人员首先在石墨烯上合成了具有苯胺和氯化物配体的原子分散铂配合物，并通过一系列表征手段证明了材料的成功合成。然后，通过EXAFS和XANES，研究人员证明了当施加负偏电位时，Pt-N键首先断裂，随后是Pt-Cl键；通过在0 V下发生析氢反应，铂从铂(II)还原为金属铂(0)。此外，研究人员观察到Pt-Pt键合的增加，表明铂团聚体的形成。总的来说，这些结果表明，虽然苯胺用于制备铂SSC，但在操作电位下单中心络合物会分解并且会发生铂的团聚。这项工作对理解SSC中键合环境的演变做出了重要贡献，并提供了一些关于铂团聚如何导致SSC随时间失活的分子见解。Elucidating the Formation and Structural Evolution of Platinum Single-Site Catalysts for the Hydrogen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.1c05958
