二氧化碳作为一种温室气体,其大量的排放对生态环境造成了严重的危害。将CO2转化成甲醇、CO或其他碳氢化合物具有十分重要的意义,其中就包括逆水煤气变换反应(RWGS)。氧化铈作为一种稀土金属氧化物,具有良好的储氧能力和氧化还原性能,研究发现纯氧化铈作为催化剂在RWGS反应中表现出优异的CO选择性,并且本身可以活化和裂解氢气小分子。存在的问题是转化率相对较低,并且,因比表面积限制,能用来作活性位点的氧空位浓度较低。
成都理工大学材料与化学化工学院戴卉课题组针对这一问题采用不同比例的氧化镓掺杂氧化铈混合得到复合氧化物,生成GaxCeyOz固溶体的同时,增加了CeO2催化剂的比表面积,有利于传质和产生较多的不对称氧空位Ga-O-Ce。通过原位红外对催化过程进行表征,结果发现Ga2O3在反应中产生的中间体不同于其他催化剂。Ga在本反应中主要辅助CeO2生成更多的活性位点,Ce-O才是控制CO选择性的关键因素。为了证明这个推论,还通过调变H2与CO2比例进行验证,发现仅仅是Ga2O3在高浓度氢气的存在下,出现了CH4副产物。这一结果为复合氧化物催化剂在加氢反应中选择性调控提供了借鉴。 论文信息 The Catalytic Performance of Ga2O3−CeO2 Composite Oxides over Reverse Water Gas Shift Reaction Dr. Hui Dai, Anhang Zhang, Siqi Xiong, Xin Xiao, Dr. Changjian Zhou, Dr. Yi Pan ChemCatChem DOI: 10.1002/cctc.202200049