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AFM:100%转化率!Pd-α-MoC助力萘选择性加氢制十氢化萘

on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">尽管芳烃的加氢对于化石燃料和生物燃料的加工很重要,但是它通常需要昂贵的(例如贵金属基)催化剂,并且表现出较差的选择性。

基于此,广东工业大学王铁军教授和秦延林教授、日本弘前大学Guoqing Guan(共同通讯作者)等人报道了通过Pd掺杂对片状纳米碳化钼(α-MoC)进行表面工程化,发现原位生成的Mo空位与掺杂的Pd物种之间的协同作用促进了萘(naphthalene, NAP)选择性氢化成十氢化萘(decalin)。
与纯α-MoC不同,改性催化剂独特的纳米结构和表面化学状态提供了许多可接近的活性位点和独特的电子结构,从而提高了催化性能。
实验和理论证据表明,这种增强的性能是由于NAP吸附能的优化,以及由于表面环境调制、Mo原子周围电子密度的调整以及d-带中心优化引起的Mo-H键强度的变化,而建立了独特的表面结构,进而实现了NAP分子的有效吸附和活化以及溢出的H原子的稳定化。
得益于独特的表面结构,所制备的最佳0.5% Pd-α-MoC催化剂表现出优异的性能。对比纯α-MoC,0.5% Pd-α-MoC表现出较高的活性(在100 ℃时,NAP转化率为100%,十氢化萘选择性为73%)和高近460倍的转化频率(TOF),同时由于掺杂的Pd和Mo空位的共存,对NAP选择性氢化为萘烷的时间为0.02 h-1
为了证实本策略的普遍性,作者制备了其他贵金属(即Pt、Ru)掺杂的加氢催化剂,并证明了它们对纯α-MoC的优越性。该工作为促进芳烃高选择性加氢的催化剂提供了一种新的通用途径。
Selective Hydrogenation of Naphthalene to Decalin Over Surface-Engineered α-MoC Based on Synergy between Pd Doping and Mo Vacancy Generation. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202112435.
https://doi.org/10.1002/adfm.202112435.


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