on mpa-from-tpl="t" style="white-space: normal;">原子分散的金属或金属{attr}2103{/attr}（SAC）最近因其极高的原子效率或金属利用率（∼100%）而备受关注。对于贵金属，如Pt、Au、Pd和Ir，它们的SAC作为最具成本效益的催化剂，非常适合实际应用。
对于金属SAC，单个金属原子通过它和载体之间的强相互作用紧密锚定在载体（如碳材料、金属或金属氧化物）上，这种强锚定通常通过载体上的空位或缺陷发生。SAC的催化活性或选择性通常在很大程度上取决于载体的选择，这直接决定了基于单金属原子的活性位点的结构。然而SAC的独特催化特性，以及传统{attr}2121{/attr}（NP）催化剂与SAC之间的性能差异，仍然有待深入了解。中国科学院长春应用化学研究所徐维林研究员、宋平副研究员以及吉林大学张伟教授（共同通讯）等人在PNAS上发文，Revealing the catalytic kinetics and dynamics of individual Pt atoms at the single-molecule level，揭示了单个Pt原子在单分子水平上的催化动力学和热力学。在这里，作者基于单分子荧光显微镜（SMFM），在单分子单原子水平实时研究CeO2负载Pt SAC的荧光反应的纳米催化，并具有单转化分辨率。在Pt SAC中作者观察到静态和动态活性异质性，Pt SAC的本征催化活性高于Pt纳米颗粒（NP），尽管它们遵循相同的双分子竞争机制。值得注意的是，在Pt SAC上无法观察到催化诱导的表面重组，这意味着Pt SAC的动态活性波动只能归因于自发的表面重组。催化过程不会影响Pt1的活性位点的大部分结构，所有这些都不同于Pt NP催化，在Pt NP催化中，表面重组和催化可以相互影响。此外，密度泛函理论（DFT）计算表明，观察到的Pt SAC的独特催化性能以及Pt SAC和NP之间的催化性能差异可以归因于反应物和产物对Pt SAC的吸附更强，Pt SAC的表面能更大，以及Pt1在CeO2上的结合比Pt NPs上更强。这些结果加深了大家对SAC内在催化特性的理解以及SAC与传统纳米颗粒催化剂的区别，并可能有助于未来设计更高效的单原子催化剂。图4. （A，B）来自单个原子分散的Pt1@CeO2的转化轨迹中τoff（A）和τon（B）的示例自相关函数Cτ（t）。（C）τoff和τon过程的活性波动率（波动相关时间的反比）与周转率的依赖性图5. H2、(R)和产物间苯二酚(product)在不同表面 (Ptn,Pt1@CeO2)的吸附能(Ead)Revealing the catalytic kinetics and dynamics of individual Pt atoms at the single-molecule level. PNAS, 2022, 119: e2114639119https://doi.org/10.1073/pnas.2114639119
