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复旦Adv. Sci.:a-MoWSx/N-RGO在大电流下实现高效HER

在高电流密度下,缺乏高效、耐用且低成本的电催化剂用于析氢反应(HER),对规模化实施可再生能源制氢提出了重大挑战。基于此,复旦大学张树宇副研究员和区琼荣教授等人报道了通过等离子体处理合成了无定形硫化钼钨/氮掺杂还原氧化石墨烯纳米复合材料(a-MoWSx/N-RGO),用作高性能HER催化剂。on>


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通过调整等离子体处理时间和化学成分,获得了最佳的a-MoWSx/N-RGO催化剂,其在1000 mA cm-2的电流密度下表现出348 mV的低过电位,在此电流密度下工作24 h后催化性能几乎没有衰减,其性能优于商业铂/碳(Pt/C)和先前报道的杂原子掺杂MoS2基催化剂。
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基于密度泛函理论(DFT)计算,发现在合理的W掺杂水平下,催化活性位点(2S2-)在高电流密度下表现出优异的催化性能,因为额外的电子优先填充在2S2-处。钨的引入往往会降低电子结构能量,导致接近于零的正值。
然而,过多的钨引入会导致结构损坏和在高电流密度下更差的HER性能。该工作为使用地球含量的元素在工业级电流下合理设计用于HER的高性能催化剂提供了一条途径。
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Boosting Hydrogen Evolution Reaction Activity of Amorphous Molybdenum Sulfide Under High Currents Via Preferential Electron Filling Induced by Tungsten Doping. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202202445.
https://doi.org/10.1002/advs.202202445.




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