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浙农林大Nano Research:FeMn-OH-BC活化过氧单硫酸盐高效降解四环素

基于生物炭(Biochar, BC)的过渡金属催化剂已被确定为用于产生用于降解有机污染物的自由基的优良过氧单硫酸盐(peroxymonosulfate, PMS)活化剂。然而,由于自由基与共存阴离子之间的副反应,自由基主导的PMS活化途径严重限制了它们在废水中有机污染物降解中的实际应用。


基于此,浙江农林大学余兵教授和方晓波副教授等人报道了一种双金属Fe/Mn负载的羟基生物炭(FeMn-OH-BC),以通过非自由基主导的途径激活PMS。
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实验测试发现,所制备的FeMn-OH-BC在pH=5至9的条件下表现出优异的四环素降解催化活性,在40 min内去除了约85.0%的四环素。作者研究了各种阴离子(HCO3-、NO3-和H2PO4-)影响的实验表明,抑制作用可以忽略不计,这表明基于FeMn-OH-BC的PMS活化主要由非自由基途径控制。
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通过电子顺磁共振测量和猝灭测试提供了直接证据,证实1O2是基于FeMn-OH-BC的PMS活化产生的主要活性氧物种。密度泛函理论(DFT)计算进一步表明,FeMn-OH-BC中的FeMn-OH位点是PMS活化的主要活性位点,与OH-BC位点相比,其对PMS具有更高的吸附能和更强的氧化活性。该工作为基于BC过渡金属催化剂通过非自由基途径驱动PMS活化提供了一条新途径。
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Nonradical-dominated peroxymonosulfate activation through bimetallic Fe/Mn-loaded hydroxyl-rich biochar for efficient degradation of tetracycline. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4640-8.
https://doi.org/10.1007/s12274-022-4640-8.




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