有机定制合成网

上海凯康镁科技有限公司 电话:021-51009326 化合物定制询价
专注化合物定制合成服务

​北化工ACS Catalysis:用于乙炔选择性加氢的PdAg催化剂的设计

Pd基催化剂广泛用于选择性加氢反应,其中表面结构被发现是提高目标产物收率的关键因素。然而,对合理设计Pd基催化剂表面结构及其催化性能的预测模型的研究很少。


基于此,北京化工大学程道建教授(通讯作者)等人以PdAg双金属催化乙炔选择性加氢为探针反应,结合密度泛函理论计算和微动力学模型,基于结构描述符揭示了PdAg双金属的结构-性能关系,定性地反映了配体效应和应力效应对反应物吸附的影响。
1
首先建立了具有3种原子排列的PdAg双金属催化剂板坯模型,分为Ag修饰Pd宿主(Agx@Pd,x = 1-8),Pd修饰Ag宿主(Pdy@Ag,y = 1-8)和PdAg合金(Ag/Pd = 1/3,1/1和3/1)。每个双金属表面的形成能都低于纯Pd的形成能,因此所有双金属表面都是稳定的。
随着C2H2和H的共吸附,大部分Agx@Pd和Pdy@Ag的偏析能为正值,意味着大多数体系很可能发生偏析并形成混合的PdAg表面。然而对于PdAg合金,偏析能均为负值,表明原始结构的抗偏析稳定性。
5
基于最稳定的PdAg表面构型,研究了C2H2选择性氢化路径。大多数模型中生成CHCH3的能垒高于C2H4,而生成C2H4的速率决定步骤是C2H2的第一个加氢步骤。
对于PdAg合金,Pd1Ag3在C2H2加氢第一步中的能垒最低(0.12 eV)。随着Agx@Pd和Pdy@Ag中Ag和Pd的增加,C2H4产率呈现先上升后下降的趋势。PdAg合金也表现出相同的火山形趋势,其中Pd1Ag3在这种原子排列中具有最高的乙烯产率。
Rational Design of PdAg Catalysts for Acetylene Selective Hydrogenation via Structural Descriptor-based Screening Strategy. ACS Catal.2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c05498.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c04918.




有机定制合成网 » ​北化工ACS Catalysis:用于乙炔选择性加氢的PdAg催化剂的设计

咨询化合物定制合成与纳米材料 提供技术支持和售后服务

咨询定制合成 购买化合物产品
在线营销
live chat
no cache
Processed in 0.479750 Second.