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大连化物所​ACB.:用于高效逆水煤气变换(RWGS)反应的Co-N-C单原子催化剂

设计高效的非贵金属催化剂进行二氧化碳加氢反应是一个重大的挑战,钴基催化剂通常无法催化具有高CO选择性和稳定性的逆水煤气变换(RWGS)反应。


基于此,中国科学院大连化学物理研究所丁云杰研究员,朱何俊研究员,榆林学院孟宇(共同通讯作者)等人报道了5% Co负载的氮掺杂碳单原子催化剂(Co-N4),在500 ℃条件下具有近100%的CO选择性和52.4%的CO2转化率,而20%的Co纳米颗粒催化剂具有较高的CH4选择性,高达99%。
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Co-N-C单原子催化剂和Co纳米颗粒催化剂具有不同的反应路径。对于Co-N-C单原子催化剂,CO2很难直接解离,而H辅助解离生成COOH*相对较容易;对于Co (111)纳米颗粒,CO2可以直接解离,也可以通过H辅助解离生成COOH*
进一步对CO*的解吸和进一步加氢过程进行比较,对于Co-N-C单原子催化剂,吸附的CO解吸比进一步的加氢具有更低的能垒,CO优先发生解吸;对于Co (111)纳米颗粒,吸附的CO进一步加氢的能垒低于其解吸能垒,CO优先进一步加氢生成CHO*
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同时,计算了CO进一步加氢反应生成CH4的整个反应过程,结果表明,CO加氢反应易于生成CH4,并最终使CH4发生解吸。
因此,原子分散的单原子Co是CO2加氢反应生成CO所必需的。由于原子分散的单原子Co表面的CO*的吸附强度较弱,且氢气解离能力较弱,吸附的CO*将直接解吸成气态CO,而Co纳米颗粒上的CO*则更容易发生进一步氢化反应。
对于CO2*的活化,Co-N-C单原子催化剂更倾向于H辅助解离路径,而Co纳米颗粒催化剂更倾向于直接解离路径。
Single-atom Co-N-C catalysts for high-efficiency reverse water-gas shift reactionAppl. Catal. B-Environ.2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122298.
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337322012395.




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