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武大JACS:MOF中创建“分子隔间”,实现可见光驱动高效CO2全面转化

在自然光合作用中,区室化蛋白质的空间排列和连通性对于光诱导电子的有效产生和转移至关重要,有助于提高叶绿体的整体性能。


受上述启发,在固体材料中创建这样的“分子隔间”可能会产生协同作用,因此会提高催化剂的催化性能。然而,在分子水平上精确控制功能组分的空间排列和连通性仍具有挑战性。
近日,武汉大学邓鹤翔江卓等在MOF孔内精确地生长窄带半导体WO3及其水合物的纳米颗粒(WO3·H2O-MIL-100-Fe)以构建“分子隔间”,其能够利用可见光(420-780 nm)有效催化CO2转化为其他高附加值产物。
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WO3和WO3·H2O纳米粒子的空间排列及其与MOFs的连接性对整体光催化性能至关重要。对于24% WO3·H2O-MIL-100-Fe,所有WO3·H2O纳米颗粒均排列在MOF的2.5 nm中孔中,在可见光下CO2转化率为0.49 mmol·g-1·h-1,总消耗电子数(TCEN)为2.2 mmol·g-1·h-1
更重要的,在整个氧化还原反应中,总消耗的光生空穴与光生电子的比例几乎呈化学计量比,显示出该催化剂有效的电荷分离。
此外,24% WO3·H2O-MIL-100-Fe在420 nm的表观量子效率(AQE)为1.5%,优于大多数用于CO2光还原的催化剂。
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研究人员通过一系列光谱和电化学分析分析揭示了分子隔间的催化机理:
1.在可见光照射下,WO3和WO3·H2O纳米粒子产生光生电子和空穴;
2.光生电子扩散到纳米粒子表面与在界面处MOF产生的光生空穴复合;
3.在MOF上产生的光生电子转移到CO2上以激活CO2。较高的WO3·H2O用量并不能保证较高的光催化性能,只有当较小的中孔被占据时,CO2还原速率才最高,这再次说明了空间布局的重要性。
此外,WO3·H2O-MIL-100-Fe复合物中的配位水被发现对高催化活性至关重要,其能够被缓慢释放以加速光生空穴的消耗。
Molecular Compartments Created in Metal–Organic Frameworks for Efficient Visible-Light-Driven CO2 Overall Conversion. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c10687




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