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ACS Catalysis:剖幽析微!探究TiO2形态对Pt/TiO2催化WGS活性的影响

氧化物纳米颗粒的晶面与纳米颗粒的形态有关,这决定了其表面组成和表面结构。近年来,由于在合成具有优势晶面的均匀氧化物纳米晶方面的进展,晶面越来越多地被用于调节与氧化物有关的催化剂的表面化学和催化。


水煤气变换(WGS)反应是一种由CO和H2O反应产H2的工业应用反应。在WGS反应中,Pt/氧化物催化剂的氧化物形态效应虽然得到了广泛的应用,但迄今为止还没有对其机理进行研究。
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近日,中国科学技术大学黄伟新课题组在锐钛矿型TiO2纳米晶体上负载大小相似的Pt纳米颗粒,其形态主要分为暴露{001}面(TiO2{001}),{100}面(TiO2{100})和{101}面(TiO2{101}),以研究在WGS反应中TiO2形态对Pt/TiO2催化剂催化活性的影响。
实验结果表明,CO转化率遵循Pt/TiO2{100}≈Pt/TiO2{101}>Pt/TiO2{001}的顺序,但Pt/TiO2{100}、Pt/TiO2{101}和Pt/TiO2{001}催化剂的表观活化能相似。
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此外,与Pt/TiO2{100}和Pt/TiO2{101}催化剂相比,Pt/TiO2{001}催化剂具有较少的表面氧空位和具有活性的Pt-OV,TiO2界面位点,这主要是由于相比在Pt/TiO2{001}催化剂上,氧空位在TiO2{100}和TiO2{101}表面比表面更稳定;
而在Pt/TiO2{001}催化剂上,碳酸盐和碳酸氢盐在Pt/TiO2界面上聚集,而在Pt/TiO2{100}和Pt/TiO2{101}催化剂上几乎没有聚集,以上均导致Pt/TiO2{001}催化剂对WGS反应的催化活性较差。
总的来说,以上结果为进一步了解Pt/TiO2催化剂在WGS反应中的活性-结构关系提供了理论依据。
Titania-Morphology-Dependent Pt–TiO2 Interfacial Catalysis in Water-Gas Shift Reaction ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04046




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