利用ZIF-8原位合成了具有单核Fe物种包覆结构的催化剂，并首次应用于甲烷低温直接氧化反应，该催化剂可实现甲烷分子的高效活化，并对产物甲酸呈现高选择性（高达~97%）。本工作为天然气的高值转化和利用过程中高效催化剂的精准设计与制备提拱了一种新策略。

随着全球石油储量日益消耗，天然气等清洁能源在世界能源结构中的位置愈发重要。作为其主要组成部分，甲烷制备附加值更高、运输更为安全和便捷的液态含氧化学品是催化领域研究的长期热点领域。甲烷分子化学性质不活泼，目前利用甲烷生产重要工业品的转化过程主要是经高温高压的间接的合成气路线，整体综合能耗较高，因此发展新的直接转化甲烷的节能化学过程是亟待解决的重要过程。甲烷的低温直接氧化这一过程不仅可避免高能耗过程，而且可直接制备液态含氧化学品，因此极具概念优势和综合潜力从而在学术领域得到全球的持续关注。甲烷的低温直接氧化制备化学品的反应核心挑战在于反应过程中活性和选择性的控制。高效活化惰性的甲烷和抑制产物过度氧化，是提高C1含氧液态化学品选择性的关键。基于本课题小组之前的研究基础，铁基分子筛催化剂中活化甲烷C-H键的本征活性物种为单核铁物种（Chem. Sci., 2021 12 3152；ACS Catal., 2021 11 6684），并通过优化催化剂的设计路线提高单核Fe物种的比例，可实现活性大幅度提高和C1含氧化学品的选择性（ChemCatChem, 2021, 13, 2766）。

近日，大连化物所罗文豪课题组利用MOFs材料三维空间骨架结构规整、化学性质易修饰，便于分散金属中心等优势，结合单核Fe物种封装在MOFs孔道结构的设计，通过原位合成的方法成功地将高分散Fe物种引入到ZIF-8的骨架结构中，制备Fe-ZIF-8催化剂可在323 K，P_CH4 = 30 bar和双氧水为氧化剂的条件下实现甲烷直接氧化制C1含氧化学品的高效转化（TOR可达45.0 mol_C1·molFe^-1·h^-1），并且首次实现甲酸的选择性的突破（高达~97%）。并结合多种高等表征分析方法，如STEM， XPS，XAS，UV-vis DR，EPR和⁵⁷Fe Mössbauer谱等，进一步证实Fe-ZIF-8甲烷中的C-H键的活性中心主要是单核六配位的Fe³⁺物种，并且发现单线态氧物种¹O₂和ZIF-8的三维孔道结构是稳定C1含氧化学品和避免其过度氧化的关键。