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ChemElectroChem:自支撑核壳结构Pd-Ni@Ni纳米线阵列电极作为直接碳酰肼燃料电池的阳极

尽管直接肼燃料电池具有高电动势、产物无污染的优势,但燃料肼具有一定的毒性,且其致癌下限浓度为10 ppb。固态无毒的碳酰肼是肼的一种衍生物,有望替代肼作为直接碳酰肼燃料电池的燃料。


反应式(1)-(3)为直接碳酰肼燃料电池的电极反应式和全电池反应式(氧气作为氧化剂)。阳极和阴极催化剂性能的好坏是决定直接碳酰肼燃料电池性能的关键。考虑到碳酰肼在镍阳极催化剂上的起始氧化电位较高,同时碳酰肼电氧化产生了多种气态产物,本论文制备了一种自支撑核壳结构的Pd-Ni@Ni纳米线阵列电极作为直接碳酰肼燃料电池的阳极。其制备流程如图1所示。



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图1. 自支撑核壳结构的Pd-Ni@Ni纳米线阵列电极的制备流程图

作者首先比较了Pd-Ni@Ni纳米线阵列电极、商业泡沫镍和镍片电极的催化性能。结果表明,三种镍电极的Pd载量仅有2.7~5.3 mg cm–2,却能够使碳酰肼电氧化的起始氧化电位负移了约320 mV,稳态电流密度由8.7~127.0 mA cm–2提升至60.5~158.5 mA cm–2(极化电位为1.42 V vs. RHE)。而且,Pd-Ni@Ni纳米线阵列电极因其形貌的优越性,不仅拥有最多的Pd活性位点,还具有最佳的稳态催化性能。


综合本论文和已有文献的研究结果,作者提出了Pd-Ni二元电极上碳酰肼电氧化的反应机理。如图2所示,除了碳酰肼的直接电氧化反应外,碳酰肼易在Pd-Ni二元电极上发生水解,生成肼和二氧化碳;肼进一步地发生直接电氧化反应和水解反应。肼的水解产物包含氮气、氨气和氢气。其中,由于氨气电氧化无法在Pd-Ni电极上发生,所以肼水解生成氨气的反应会降低碳酰肼电氧化反应的电流效率。

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图2 Pd-Ni二元催化剂上碳酰肼电氧化机理

除了以上结论外,本论文还发现当温度大于或等于313 K时,碳酰肼电氧化电流密度发生急剧下降,同时组装的直接碳酰肼-过氧化氢燃料电池的产电性能也开始恶化。这意味着Pd-Ni二元催化剂不适宜在313 K或以上的温度下使用。

文信息

Self-Supporting and Shell-Core Pd−Ni@Ni Nanowire Arrays Electrode as Anode of Direct Carbohydrazide Fuel Cell

Chao Peng, Shuai Hou, Prof. Lan Yuan, Prof. Yi Liu, Prof Fen Guo


ChemElectroChem

DOI: 10.1002/celc.202201007




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