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Angew. Chem. :精准调控有机-无机杂化氯化锑结构构成及其对发光性能的影响

有机-无机杂化金属卤化物材料由于其优异的光电性质,高度可调控的结构及广泛的应用而备受关注。相比经典的三维(3D)钙钛矿材料,低维材料的结构多样性与可调控性使材料获得了独特的光电性质和宽广的研究空间。其中,零维(0D)的有机-无机杂化金属卤化物因自陷激子复合发光(STE)行为而产生宽带发射并展现出较好的发光性能。然而,0D杂化金属卤化物的结构与其光学性质的关系还未清晰。


近日,南方科技大学化学系的毛陵玲副教授团队以有机无机杂化氯化锑作为研究对象,通过精准的调配合成过程形成目标结构产物,以此达到控制产物发光性能的效果。与此同时,氯化锑相比常用的金属卤化物铅更加无毒安全,且比锗或锡等金属形成的产物更加稳定,在发光材料中有很高的应用前景。



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作者通过使用 “扩散法”(DMF)”和“溶液一锅法”(HCl)两种合成方式使用相同的有机阳离子制成了两组结构不同的氯化锑A2SbCl5和A2Sb2Cl8进行对比。其中通过使用“一锅法”和盐酸作为溶剂合成的产物拥有[Sb2Cl8]的结构,并在多种表征手段及低温至80K都未观察到发光性能。而通过使用“扩散法”和DMF作为溶剂合成的产物则拥有[SbCl5]的结构,并具有较高的量子产率(>95%)。在带隙方面,[Sb2Cl8]结构的氯化锑均比对应的[Sb2Cl8]结构氯化锑的带隙低0.3eV左右。

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该工作在A2SbCl5和A2Sb2Cl8的对比中,保持了使用相同的大型有机阳离子和氯化锑,规避了其他因素导致的不公平的对比。通过不同的合成手段精准调控形成两种不同的目标结构产物,并达到改变产物发光性能的目的。其中对结构与发光性能之间关系的综合分析有望为设计高量子产率的发光材料提供新的研究思路。

文信息

Achieving Near-unity Photoluminescence Quantum Yields in Organic-Inorganic Hybrid Antimony (III) Chlorides with the [SbCl5] Geometry

Dr. Chen Sun, Dr. Zeyu Deng, Zhiyuan Li, Zhongwei Chen, Xuanyu Zhang, Dr. Jian Chen, Prof. Dr. Haipeng Lu, Prof. Dr. Pieremanuele Canepa, Prof. Dr. Rui Chen, Prof. Dr. Lingling Mao

文章的第一作者是南方科技大学博士后孙琛。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202216720




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