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范科/代凯AFM:界面化学键+氧空位,增强In2O3/CdSe-DETA S型异质结光催化CO2还原

S型异质结由于其独特的载流子迁移途径、优越的载流子分离效率和高的氧化还原能力,在光催化二氧化碳(CO2)还原(PCR)方面具有巨大的潜力。然而,S型异质结光催化剂对PCR的活性仍然受到高CO2活化能和多电子和质子转移过程缓慢动力学的限制。因此,为了提高PCR的性能,迫切需要开发和设计具有高载流子分离效率的光催化剂。

近日,大连理工大学范科淮北师范大学代凯等制备了一种新型的基于In−O−Cd键的VO-In2O3/CdSe-DETA异质结。

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具体而言,研究人员采用微波辅助水热法合成了S型异质结光催化剂In2O3/CdSe-DETA。

其中,由于界面处In−VO−In−O−Cd结构的协同效应,电子被氧空位捕获(In2O3的氧空位(VO)具有电子储存效应),并通过In−O−Cd键快速转移到表面活性位点,从而获得更多的光生电子参与还原反应,这有效改善了CO2的电子耦合。

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光催化性能测试实验结果显示,通过添加光敏剂和牺牲剂,最优的30%-VO-In2O3/CdSe-DETA S型异质结构光催化剂的CO和CH4产率分别达到70.08和27.92 μmol g−1 h−1。此外,在VO-In2O3和CdSe-DETA异质结界面上形成的In−O−Cd键具有较高的稳定性,这种键合连接的异质结构可以显著提高金属硒化物的光腐蚀性能。

具体而言,30%-VO-In2O3/CdSe-DETA经过四个测试周期后,其组分和结构没有发生明显变化。总的来说,具有化学键和氧空位协同效应的S型异质结有效地提高了CO2的光还原能力,并且这为调控光催化剂光生电荷分离方向提供了一种新的策略。

Interfacial Chemical Bond and Oxygen Vacancy-Enhanced In2O3/CdSe-DETA S-scheme Heterojunction for Photocatalytic CO2 Conversion. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214470



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