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Angew. Chem. :基于配位强度调控的有序且快速离子传输特性的准固态电解质

三维聚合物基准固态电解质可以抑制有机电解液挥发,进而提升可充电电池如高能量密度锂金属电池的安全性,受到人们的广泛关注。


然而,聚合物基准固态电解质面临着体相离子电导率低的难题。造成上述问题的根本原因在于,电解质中锂盐的阳离子/阴离子与聚合物网络/有机溶剂的官能团之间均存在配位作用,导致离子在准固态电解质中的无序而缓慢的扩散行为,其体相离子电导率低,电池倍率性能差;此外,现有准固态电解质与锂金属反应生成低离子电导率的固体电解质界面层(SEI),其引发金属表面的枝晶生长和副反应,进而导致电池失效。因此,发展新型电解质材料,提高三维聚合物基准固态电解质体相和相应SEI的离子电导率是提升准固态锂金属电池性能的有效手段。


近日,河南大学的赵勇教授以准固态电解质为研究对象,提出了一种三维聚合物基准固态电解质中离子有序且快速传输路径的新思路,获得了离子电导率为3.69 mS cm-1的三维聚合物基准固态电解质。在此基础上,组装了准固态锂金属全电池。在匹配50微米锂箔、正极载量为8.6 mg cm-2 的NCM811、面电流密度为1.5 mA cm-2的情况下,全电池循环寿命达到220周。



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传统准固态电解质中锂离子与骨架和溶剂官能团有同等配位强度,造成锂离子无序且缓慢的离子传输行为,离子传导率低。在新型准固态电解质中,由于锂离子与聚合物骨架上叔胺官能团的配位强度高于其与溶剂羰基的配位强度,抑制了锂离子在溶剂官能团上的无序扩散行为,促进了锂离子在聚合物骨架叔胺官能团上有序且快速的传输,减少了离子传输路径长度,离子电导率得到显著提高,进而提高电池倍率性能。此外,叔胺官能团可以诱导形成快离子传输的SEI层,提升锂金属负极的循环稳定性。

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这项工作为提高准固态电解质离子电导率提供了新思路,也为发展高稳定和高安全的锂金属电池提供了新的解决方案。

文信息

Ordered and Fast Ion Transport of Quasi-solid-state Electrolyte with Regulated Coordination Strength for Lithium Metal Batteries

Qi Zhang, Zewen Liu, Xiaosheng Song, Tengfei Bian, Dr. Zhijie Guo, Donghai Wu, Jun Wei, Sixin Wu, Prof. Dr. Yong Zhao

文章的第一作者是河南大学博士研究生张琦。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202302559




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