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Chem. Eur. J. :有机磷萃取剂——核燃料循环中锕系/镧系元素分离的重要选择

浙江大学肖成梁课题组受邀对用于核燃料循环流程中锕系/镧系元素分离的有机磷萃取剂进行了系统性综述,同时重点介绍了一系列新型预组织有机磷萃取剂,以期为构建锕系元素的先进分离工艺提供高效萃取剂设计新策略。



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核燃料循环有助于提高铀资源利用率,更有助于核能高效利用与绿色可持续发展。乏燃料后处理中锕系元素与镧系元素的分离是核燃料循环过程中的重要一环。有机磷萃取剂作为一类相对成熟的萃取剂,由于其萃取能力强、成本低,已被广泛用于乏燃料后处理中锕系元素和镧系元素的萃取和分离。


本论文首先综述了磷酸三丁酯(TBP)、磷酸双(2-乙基己基)酯(HDEHP)、辛基(苯基)-N,N-二异丁基氨基甲酰基甲基膦氧化物(CMPO)、三烷基氧化膦(TRPO)和纯化Cyanex 301(双(2,4,4-三甲基戊基)二硫代次膦酸,HA301)的应用、萃取机理以及镧/锕系分离的构-效关系。此外,还重点介绍了几种典型的基于预组织骨架的新型有机磷萃取剂(CMPO-改性杯芳烃/柱芳烃、邻菲罗啉有机磷和磷酸改性碳硼烷)的设计准则、萃取行为和机理。最后,作者总结并强调了这些有机磷萃取剂所发挥的重要作用,并展望了它们在未来先进核燃料循环中分离锕系元素的潜在应用。


针对后续发展方向,作者提出了如下建议:(1)进一步揭示萃取剂结构与其萃取性能之间的构-效关系,设计和合成具有新型功能团的有机磷萃取剂可能成为未来的研究方向之一。(2)基于放射性光谱实验平台,通过紫外-可见光谱滴定、单晶结构衍射、扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)等实验方法,探索放射性锕系元素(尤其是超铀元素)与有机磷萃取剂的配位模式和萃取机理具有重要意义。(3)在未来研究中,使用先进的原位表征方法,如掠入射X射线衍射(GIXRD)、掠入射小角X射线散射(GISAXS)、X射线吸收近边结构(XANES)来探索两相内和相间的动态萃取反应过程和物质转移机制。

文信息

Organophosphorus Extractants: A Critical Choice for Actinides/Lanthanides Separation in Nuclear Fuel Cycle

Xiaofan Yang, Lei Xu, Anyun Zhang, Chengliang Xiao*


Chemistry – A European Journal

DOI: 10.1002/chem.202300456




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