南京大学宋友课题组和华中科技大学王振兴、上海光机所邵冲云报道了基于一个刚性二维结构化合物的量子退相干研究。该化合物以磁各向异性离子GdIII离子作为自旋载体,用核自旋可以忽略的O原子作为配位环境,在4 K下自旋-自旋弛豫时间Tm为772 ns,抗磁稀释样品和稀溶液中则分别为3.96 μs和2.74 μs。 量子技术是指利用物质的量子特性开发新的功能设备和器件,量子比特是量子技术的核心。量子比特的研究在近几年发展迅猛,特别是以电子自旋作为量子比特的分子化合物因其结构容易设计,性能容易优化,受到广泛关注,而如何克服量子比特的退相干,则是该领域重点研究的课题之一。 导致其退相干的因素主要包括: 1. 核自旋扩散; 2. 与附近电子自旋的耦合或偶极-偶极相互作用; 3. 配体中基团的振动和转动; 4. 自旋-晶格弛豫(T1); 5. 电子自旋随机翻转的扩散势垒。 基于此,宋友课题组和王振兴、邵冲云等合作,选择Na[Gd(4-HOpa)4(H2O)]∙2H2O(1)作为量子比特载体,全氧配位减少配位环境核自旋对电子自旋的影响,通过YIII离子抗磁稀释(1Gd0.12%)或在0.5 mM的全氘代甲醇溶液(1sol)中减弱GdIII离子与周围自旋的磁相互作用,同时利用化合物二维结构的刚性克服晶格振动和配体基团振转运动对电子自旋随机翻转时的能量耗散,以确保GdIII离子自旋态之间的相干性在测试时保持足够的存续时间。 令人吃惊的是,电子顺磁共振(EPR)测试发现,在无任何稀释的情况下,化合物的多晶样品1在H = 3300 Oe和ν = 9.3 GHz下4 K时显示ms量级的自旋-晶格弛豫时间T1;而自旋-自旋弛豫时间Tm分别是772 ns(1)、3.96 μs(1Gd0.12%,8 K时最长为4.25 μs)和2.74 μs(1sol)(图1)。
图1. 抗磁稀释样品1Gd0.12%在ν = 9.3 GHz和H = 3300 Oe时的弛豫数据。其中e中为三种形态下的退相干时间对比。 实验表明,自旋-声子瓶颈效应在自旋-晶格弛豫和自旋-自旋弛豫中起到决定性作用,EPR和SQUID磁性数据完美地吻合。可能是低温下GdIII自旋与声子进行能量交换时,更多与自旋态能隙相匹配的声子维持了态间相干性,从而表现出较长的相干时间。作者通过对EPR连续波信号进行拟合得出D和E均为0,而 论文信息 Spin Qubit in a 2D GdIIINaI-Based Oxamato Supramolecular Coordination Framework Jia Wang, Yu Jing, Ming-Hui Cui, Yi-Ming Lu, Prof. Dr. Zhongwen Ouyang, Dr. Chongyun Shao, Dr. Zhenxing Wang, Prof. Dr. You Song 文章第一作者为王佳 Chemistry – A European Journal DOI: 10.1002/chem.202301771和
极小,说明化合物1中GdIII离子的磁各向异性非常弱,有利于使用X-波段微波对其进行相干操控。该工作以影响电子自旋量子相干性的基本因素出发设计分子基量子比特,为该领域的研究提供了可借鉴的思路。