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Angew. Chem. :螯合添加剂调节锌离子溶剂化学实现高效锌金属水电池


水系锌金属电池(AZMB)中存在的严重水诱导副反应、析氢反应(HER)和不可控锌枝晶生长等问题,造成电池可逆性差和循环寿命有限。其中溶剂化锌离子在接近电极表面及后续的脱水过程中释放的大量高活性水分子是诱导副反应的主要原因之一。降低锌离子溶剂化鞘层中的活性水分子含量可以有效抑制这些问题。然而,大部分的电解液添加剂一般只能提供单溶剂化位点(ASS)与锌离子配位,这意味着添加到电解液中后,锌离子溶剂化鞘层中最多只能有一个水分子被取代。导致难以进一步消除高活性水分子带来的有害影响。


近日,中南大学的常智教授、潘安强教授与南京大学的周豪慎教授课题组合作,发现具有双溶剂化位点的N-乙酰基-ε-己内酰胺(N-ac)可以作为锌离子的螯合配体,最大限度地减少锌离子溶剂化鞘层内的水分子,并在作为锌金属电池电解液添加剂时可以极大抑制AZMB中常见的与活性水有关的严重副反应和HER。基于添加剂改性的电解液的锌金属电池实现了优异的库仑效率与超长的循环寿命。



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相较于传统的水系电解液与含有具有单溶剂化位点(ASS)添加剂的电解液,向常规水系电解液中添加含有双溶剂化位点(ADS)的添加剂,对提升水系锌金属电池(AZMB)的库仑效率和寿命具有重要意义。

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N-乙酰基-ε-己内酰胺(N-ac)作为一种低成本有机分子,可用作AZMB的高效电解质螯合添加剂。具有双溶剂化位点的N-ac添加剂可以通过取代锌离子溶剂化鞘内的两个H2O,使其两个羰基与锌离子配位,从而最大限度地减少锌离子溶剂化鞘内的水分子,调节电解液溶剂化结构。

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在N-ac作为螯合配位添加剂的水系锌离子电解液中,Zn//Zn对称电池表现出9800小时的超长寿命(超过一年);Zn//Cu半电池在8000次循环中实现了99.89%的超高库仑效率。

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基于N-ac螯合添加剂改性的电解液中的Zn//ZnV6O16·8H2O全电池和软包电池也获得了更高的容量保持率和稳定的循环性能。这项对具有双溶剂化位点的电解质添加剂的研究可为水系锌金属电池的发展带来一定的启发。

文信息

Chelating Additive Regulating Zn-Ion Solvation Chemistry for Highly Efficient Aqueous Zinc-Metal Battery

Dongming Xu, Xueting Ren, Haoyu Li, Yuran Zhou, Simin Chai, Yining Chen, Hang Li, Lishun Bai, Prof. Zhi Chang, Prof. Anqiang Pan, Prof. Haoshen Zhou

文章的第一作者是中南大学材料科学与工程学院的博士生许东明


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202402833



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