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Angew. Chem. :界面Ir-V金属键合实现高效析氢催化

至关重要的作用。近年来,金属/金属氧化物催化剂在析氢反应(HER)中展现出显著的性能,这主要归功于其独特的界面化学特性。具体而言,金属/金属氧化物的界面化学键充当了界面空间电荷转移的桥梁,有效调控了界面电子结构和电荷转移。然而,目前对不同界面键合环境和不同表面电子结构的金属/金属氧化物界面调节机制的系统性实验和理论研究尚显不足。


鉴于此,四川大学李爽研究员、赵长生教授和香港城市大学曾志远教授基于具有强电子转移和质子供给能力的钒氧化物载体,通过实验与理论的结合研究,系统性地探讨了载体V2O3,VO2,以及V2O5与活性金属Ir的不同界面键合环境对表面电子结构和HER反应的调节机制。

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首先,研究通过理论计算结合X射线光电子能谱、X射线吸收光谱证实了实验制备的Ir-V2O3, Ir-VO2, Ir-V2O5不同的界面键合环境及电子转移效应。在Ir-V2O3中,电子通过Ir-V键由基底向Ir转移;而在Ir-V2O5中,由于Ir-O成键原子的显著电负性差异,Ir电子向V2O5大量转移,使得所负载的Ir展现出最高的氧化态。

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电化学测试表明,在酸性和碱性条件下,具有Ir-V金属界面键的Ir-V2O3均展现出最低的过电位和加快的反应动力学,优于具有Ir-Obri界面键的Ir-VO2和Ir-O界面键的Ir-V2O5

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密度泛函理论计算揭示催化剂的电子结构受到不同界面化学键合的影响,进而改变中间产物的结合能力和反应能垒。与Ir-VO2和Ir-V2O5相比,Ir-V2O3中界面Ir-V键和V2O3的强电子转移能力调控了界面电荷再分布,优化了OHad脱除路径,促进了HER过程。


本研究通过理论计算和实验研究,充分证实了调整界面化学键是调节负载型催化剂催化过程和稳定性的一种有效且可预测的策略,为开发适用于各种电催化过程的高活性、高稳定性催化剂提供了新的途径。

文信息

Interfacial Ir-V Direct Metal Bonding Enhanced Hydrogen Evolution Activity in Vanadium Oxides Supported Catalysts

Yijuan Zheng, Dr. Wei Geng, Sutong Xiao, Dr. Tian Ma, Prof. Chong Cheng, Prof. Yaozu Liao, Prof. Zhiyuan Zeng, Prof. Shuang Li, Prof. Changsheng Zhao

文章的第一作者是四川大学的在读博士研究生郑懿娟。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202406427


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