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Angew. Chem. :自活化钴钨混合氧化物电催化剂用以高效碱性析氧反应


通过电化学方法将水分离成氢和氧是实现碳中和能源生产的关键过程。然而,严峻的挑战依然存在,包括强氧化环境、质子耦合多电子转移的缓慢动力学以及与析氧反应相关的巨大活化能。传统上,贵金属氧化物(如 RuO和 IrO2)因其对析氧反应的高活性而闻名,一直是基准电催化剂。然而,这些材料的稀有性、高成本以及在酸性和碱性环境中的易降解性严重阻碍了它们的大规模应用。


值得注意的是,3d 到 5d 过渡金属氧化物,尤其是含有 钴,镍,铁,铜和钨的金属氧化物,因其优异的催化活性和稳定性而备受关注,特别是在制备成混合金属氧化物时。其中,自活化混合金属氧化物被认为是一类新型的 OER 电催化剂,其特点是在催化过程中析氧反应性能得以逐步增强。


近日, 德国美因茨大学高丹丹博士,刘荣基博士和山东大学华明昊博士合作,报道了通过单步法在实验室合成的氧化铜基底上沉积自组装的钴钨氧化物纳米结构。



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由此产生的复合材料表现出显著的自活化行为,具体表现为过电位显著降低,电流密度增强,同时 OER 动力学、电催化活性表面积、表面润湿性和导电性大幅提高。

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在催化过程中,电催化剂的界面重组揭示了氧化钴物种作为真正活性位点的原位形成。密度泛函理论(DFT)计算进一步证明了 *OOH 中间体的形成是 OER 的速率决定步骤,并突出了氧中间体的动态吸附,在 OER 过程中,氧中间体从钨金属吸附位点过渡到钴金属吸附位点。

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综上所述,作者成功地开发出了基于实验室可合成基底的高纳米结构混合金属氧化物。由此产生的复合电催化剂呈现出独特而显著的自活化行为,从而大幅提高了 OER 性能。这项工作为了解多组分复合催化剂的自活化机制提供了重要的实验和理论依据,并为开发用于工业碱性 OER 的强效电催化剂提供了一种前景广阔的方法。

文信息

Self-optimizing Cobalt Tungsten Oxide Electrocatalysts toward Enhanced Oxygen Evolution in Alkaline Media

M. Sc. Christean Nickel, M. Sc. David Leander Troglauer, Dr. Zsolt Dallos, Dr. Dhouha Abid, M. Sc. Kevin Sowa, Dr. Magdalena Ola Cichocka, Dr. Ute Kolb, M. Sc. Boris Mashtakov, Dr. Bahareh Feizi Mohazzab, B. Sc. Shikang Han, Leon Prädel, Prof. Dr. Lijie Ci, Prof. Dr. Deping Li, Prof. Dr. Xiaohang Lin, Dr. Minghao Hua, Dr. Rongji Liu, Dr. Dandan Gao


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202424074


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