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Angew综述:溶液相金属有机电化学CO2还原

CO2电催化转化反应长期以来都在CO2利用领域中受到广泛关注,目前该领域中在CO2加氢还原反应领域实现了快速发展,目前大多数研究局限在电极材料界面上通过直接向CO2进行电子转移。与之相比,通过溶液相过渡金属复合物作为催化剂进行电子转移提供了更多的可能。CO2转化中,人们通常得到CO、甲酸、甲醇C1产物,但是在金属位点的配位球内部进行更加复杂的转化同样是可行的过程。


有鉴于此,马克斯·普朗克化学能转换研究所Christophe WerléWalter Leitner综述报道了均相电化学将CO2进行转化的相关进展,通过和有机金属催化的相关概念、基元步骤相结合,对该反应中有望生成的其他类型产物进行阐述和说明



本文要点


要点1. 首先介绍了相关背景,阐释了本文综述从金属有机角度、和分子级别的机理讨论CO2电化学转化反应的意义。


要点2. 对电催化CO2还原的机理进行讨论,具体分别讨论配位到金属中心的复合物进行电子转移过程、通过氢化物进行电子转移。


要点3. 分别按照元素,讨论了电化学CO2还原过程中过渡金属复合物作为催化剂的种类,VIB族(Cr, Mo, W)、VIIB族(Mn, Re)、VIII族(Fe, Ru, Os)、VIII族(Co, Rh, Ir)、VIII族(Ni, Pd, Pt)、IB~IIB族(Cu, Zn)。


要点4. 展望,对金属有机电催化剂实现CO2电化学还原生成广泛种类物种进行展望。比如活化CO2分子,随后和亲电/亲核底物分子进行反应



Niklas W. Kinzel, Dr. Christophe Werlé,* Prof. Dr. Walter Leitner,* Transition Metal Complexes as Catalysts for the Electroconversion of CO2: An Organometallic Perspective, Angew. Chem. Int. Ed. 2021

DOI: 10.1002/anie.202006988

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202006988


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