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【Nat. Commun.】葡萄糖醛酸酯酶的机理和生物质关联:一种具有生物质转化潜力的α/β水解酶

葡萄糖醛酸酯酶(GEs)是α/β丝氨酸水解酶,是酶工具箱中一种相对较新的酶,用于降低木质纤维素的顽固性。木质纤维素的顽固性是木质纤维素这一重要可再生资源成本效益利用的最大障碍。虽然GEs的生物化学和结构表征最近取得了很大进展,但其催化机制与生物质转化相关的限速步骤仍未明晰。

近期,University of CopenhagenLeila Lo Leggio团队以细菌来源的GE OtCE15A为对象研究GE的催化机制。OtCE15A具有经典但独特的催化机制,它通过两个酸性残基GluAsp而不是经典催化三联体中的一个残基识别催化残基Ser/His,这样使得识别事件更容易发生,以及它还有一个参与氧阴离子孔的Arg侧链。



图片来源:Nat. Commun.

 

on style="white-space: normal; text-indent: 2em;">随后,通过QM/MM计算确定了脱酰基是催化的决定性步骤,并量化了AspGluArg的作用,表明后者尤其重要。该实验结果与结构数据相互吻合。


图片来源:Nat. Commun.

 

此外,还进一步计算了复杂天然底物催化后离解的自由能垒,表明在工业环境中,非催化过程可能构成限速步骤,并指出了生物质利用中酶工程的未来方向。

图片来源:Nat. Commun.

 

参考文献:Mechanism and biomass association of glucuronoyl esterase: an α/β hydrolasewith potential in biomass conversion

Nat. Commun.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-28938-w

原文作者:Zhiyou Zong, Scott Mazurkewich, Caroline S. Pereira, Haohao Fu, Wensheng Cai, Xueguang Shao, Munir S. Skaf, Johan Larsbrink & Leila Lo Leggio✉


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