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蒋剑春/徐俊明Appl. Catal. B:Ni-Re双金属催化剂高效低温氢化脂肪酸为脂肪醇和烷烃

on style="white-space: normal; margin-left: 8px; margin-right: 8px; line-height: 1.75em; margin-bottom: 1em;">脂肪酸的选择性氢化对于生产可持续燃料和有价值的化学品以及利用天然油脂很重要。通常,由于脂肪酸的羰基的弱极化性和低反应性,需要高反应温度(> 200 °C)。

基于此,中国林业科学研究院蒋剑春院士和徐俊明研究员(共同通讯作者)等人报道了一种高效的催化体系(Ni-Re/SBA-15双金属催化剂),该体系实现了脂肪酸低温转化为相应的醇(反应温度:150 °C)和柴油型烷烃(170 °C)产率超过了目前已报道的大多数催化系统的催化性能。
对比已报道的贵金属和部分还原的ReOx催化体系的组合,所制备的NiRe双金属催化剂不仅对脂肪酸的加氢反应表现出相似甚至更高的催化活性,而且对脂肪醇和柴油型烷烃产物的选择性也可调节。
为了促进金属活性位点的分散,作者选用了介孔二氧化硅材料SBA-15作为催化剂载体,因为它具有高比表面积和良好的热稳定性。此外,作者还利用XRD、H2-TPR、XPS和CO-FTIR进行了详细的表征,以探测催化剂结构以及双金属催化剂中Ni和Re之间可能的电子相互作用。
研究发现,优异的活性源于NiRe合金的形成,它提高了金属Ni的分散性、H2活化能力,并促进了低温下脂肪酸/醇在催化剂表面的吸附。更重要的是,由于其强亲电性,具有高负电性羰基氧的脂肪酸比脂肪醇更能优先吸附在催化剂表面,从而导致脂肪酸优先转化。
因此,Ni-Re/SBA-15双金属催化剂可以在低温(150 ℃)下获得较高的催化效率和脂肪醇选择性,而将反应温度提高到170 °C时,反应物可以加氢脱氧以形成柴油型烷烃。该工作所制备的NiRe/SBA-15催化体系突出了在温和条件下通过生物衍生脂肪酸的转化生产有价值的脂肪醇和烷烃的巨大前景。
Efficient low-temperature hydrogenation of fatty acids to fatty alcohols and alkanes on a Ni-Re bimetallic catalyst: The crucial role of NiRe alloys. Appl. Catal. B Environ., 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121437.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121437.


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