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郑南峰/傅钢/杨帆Nature子刊.: PdCu合金上可渗透微孔Cu2O原子覆盖层促进加氢催化

on style="white-space: normal; margin-bottom: 24px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">负载型金属催化剂是一类重要的非均相催化剂,当金属物质沉积在载体上或由载体修饰时,会自然形成二维(2D)金属-载体界面,该界面可以有效地调节反应物、中间体或产物对界面不同化学成分的吸附行为,从而打破线性比例关系以提高催化性能。然而,在大多数情况下,具有致密结构的氧化物载体没有小分子可接近的孔隙率,因此催化活性位点必须限制在1D金属/载体周边的原子区域。在这种情况下,非常不利于设计优化使用贵金属的负载型催化剂。

近日,厦门大学郑南峰傅钢中科院大连化物所杨帆等在PdCu合金上原位形成原子厚的微孔2D Cu2O覆盖层,以实现催化加氢中活性、选择性和稳定性同时提高。
在这项工作中,研究人员制备了高表面纳米片(NSs)和具有原子厚微孔Cu2O覆盖层的PdCu合金单晶表面,并将其用作模型催化剂,以揭示2D Cu2O/Pd催化界面的形成和其优异的催化性能。综合研究表明,原子厚的2D Cu2O覆盖层允许H2进入并接触下面的PdCu合金,从而为2D Cu2O/Pd催化界面上发生的氢化提供活化的H物种。
此外,Cu2O覆盖层下方的PdCu合金为增强催化加氢创造了有利的电子结构;更重要的是,末端炔烃与Cu2O覆盖层的边界或缺陷位点的反应将增强其在氢化过程中对H2还原的抑制。总的来说,通过对二维(2D)金属-载体界面深入的了解有利于制备实用的催化剂,以实现在温和条件下对多种炔烃的半氢化反应的活性、选择性和稳定性方面具有显着的提升。
Atomic Overlayer of Permeable Microporous Cuprous Oxide on Palladium Promotes Hydrogenation Catalysis. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-30327-2


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