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南大周勇团队 | 通过 ZnCr 层状双氢氧化物纳米片聚集在二维 Ti₃C₂Tₓ 助催化剂上形成肖特基结提高光催化 CO₂ 还原

研究背景

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化石燃料的消耗和持续的二氧化碳排放已经引起了全球能源危机和环境问题。利用太阳能将二氧化碳还原成碳氢化合物燃料的光催化技术被认为是降低大气中二氧化碳含量和实现碳中和的无害解决方案。然而,由于二氧化碳分子固有的惰性和涉及多个电子和质子的复杂还原途径,光还原过程的效率受到限制。一个普遍的方法是建立一个具有合适带隙和带边位置的二维(2D)薄层光催化剂系统。然而,没有一个二维薄层光催化剂可以在不进一步改性的情况下达到高光催化效率。实现最佳性能的一种方法之一是将不同的材料组装在异质结构中,以产生合作效应。

层状双氢氧化物(LDHs)是二维阴离子插层材料,其通式为[M2+1-xM3+x (OH)2] (An-)x/n∙yH2O,由于其灵活的成分和可调整的结构,近几十年来在光催化领域引起了广泛的兴趣。研究者们通过形态调控、掺杂、缺陷工程、半导体杂化、引入助催化剂等,在提高 LDHs 的光诱导二氧化碳转化活性方面做了很多努力。在上述的修饰策略中,在光催化剂中引入共催化剂引起了人们的高度关注,因为它提供了表面活性位点,降低了反应活化能,促进了界面电荷分离并抑制了反向反应。然而,LDH 光催化系统的二氧化碳光还原性能仍然是有限的。因此,为了探索和扩展这一领域,仍然需要应用其他有效的共催化剂来促进二维 LDH 系列光催化剂的二氧化碳还原活性。

作为一个有前途的二维层状过渡金属碳化物/氮化物家族,MXenes 在超级电容器、电池、和电催化方面具有巨大的应用潜力。它们具有元素的灵活性、规则的层状结构、高度亲水的表面、可调整的表面功能团、良好的光收集能力、和优秀的导电性等多重优势。此外,MXenes 上丰富的表面官能团(-F、-O、-OH)有利于它们与其他半导体紧密耦合,形成异质结,从而增加载流子的迁移和分离。而尝试将 MXene 与不寻常的 LDH 结合起来进行二氧化碳的光还原是很少见的。因此,利用 MXenes 来改善 LDH 的电子分离和迁移,从而促进 LDH 的光催化 CO2 还原活性,是我们研究的重点。


论文详情

基于上述背景,我们采用原位共沉淀法成功地合成了一种新型的 ZnCr-LDH/Ti3C2Tx 肖特基结。ZnCr-LDH 纳米片聚集生长在 Ti3C2Tx MXene 纳米片的表面。当在所制备的异质结中使用 Ti3C2Tx MXene作为助催化剂时,光吸收强度、光诱导电子分离和迁移效率都有所提高。ZnCr-LDH/ Ti3C2Tx 复合物在模拟太阳光照射下的光催化二氧化碳还原性能得到明显增强。优化的样品 ZCTC25 具有最高的光催化二氧化碳还原率,即 122.4 5μmol∙g-1 CO 和 19.95 μmol∙g-1 CH4 (照射 6 小时后),这些值比原始的 ZnCr-LDH 性能值高约 2.65 倍,并且 CO 的产物选择性为 86%。这项工作为构建新型二维半导体光催化剂提供了一种新方法,并丰富了一种不寻常的层状双氢氧化物在光还原二氧化碳中的应用。

该成果以" Boosting photocatalytic CO2 reduction via Schottky junction with ZnCr layered double hydroxide nanoflakes aggregated on 2D Ti3C2Tx cocatalyst"为题,发表于 Nanoscale南京大学物理学院博士生周博烨为本文第一作者,杨勇教授和周勇教授为本文通讯作者。杨勇教授和周勇教授为本文通讯作者。


研究亮点

亮点 1:利用简单的原位共沉淀法合成一系列 ZnCr-LDH/ Ti3C2Tx复合物,通过结构,形貌,成分表征发现二者形成紧密耦合的肖特基结。

亮点 2:研究发现 ZnCr-LDH/ Ti3C2Tx 复合物光吸收强度、光诱导电子分离和迁移效率都有所提高,这也是光还原二氧化碳性能提升的主要原因。

亮点 3: 产物为 CO 和 CH4, 且对 CO 的产物选择性为 86%。探究了光还原过程中的中间产物并提出光照下 CO2 还原过程电荷转移机理。


论文信息

  • For the themed collection on CO2 capture and conversion: boosting photocatalytic CO2 reduction via Schottky junction with ZnCr layered double hydroxide nanoflakes aggregated on 2D Ti3C2Tx cocatalyst.
    Boye Zhou(周博烨,南京大学), Yong Yang(杨勇,南京理工大学),* Zhengchu Liu, Niandu Wu, Yuxiang Yan, Wenhua Zhao, Huichao He, Jun Du, Yongcai Zhang, Yong Zhou* (周勇,南京大学,香港中文大学 [深圳])and Zhigang Zou
    Nanoscale, 2022
    http://doi.org/10.1039/D2NR01448C


第一作者

  • 周博烨 博士
    现为南京大学物理学院环境材料与再生能源中心在读博士,研究方向为光催化剂的 CO2 还原应用。


通讯作者

  • 杨勇 副教授
    南京理工大学化学与化工学院副教授,长期从事于光催化能源转化和储能器件领域的研究工作,以第一作者/通讯作者在 Adv. Energy Mater., Appl. Catal. B: Environ., Small, Energy Storage Mater. 等国际权威期刊杂志上发表 SCI 论文 30 余篇,其中ESI"Highly Cited Paper"2 篇,"HOT Paper"1 篇,论文总被引超 1000 余次,H 因子为 15,单篇最高他引 270 余次,获授权国家发明专利 7 件。主持承担国家自然科学和江苏省自然科学基金等项目。

  • 周勇 教授
    南京大学物理学院环境材料与再生能源研究中心教授。获中国科学技术大学博士学位, 先后在日本京都大学、德国马普胶体与界面研究所(洪堡学者) 、日本国立物质材料研究所和国立产业技术综合研究所(筑波) 和新加坡国立大学等研究机构从事科学研究工作。2009 年 9 月年被南京大学物理学院按海外人才引进回国工作,加入环境材料与再生能源研究中心,聘为教授。主要从事:(1)  人工光合成二氧化碳转化为可再生碳氢燃料; (2)  光电材料的设计和构建; (3)  高效、低成本钙钛矿太阳能电池产业化应用研究。
    第一作者或通讯作者身份发表 SCI 收录论文近 200 篇(包括 Nat. Commun. J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater. 等),论文总他引超过 21000 次,H 因子为 63 (Publons 统计), 单篇论文引用超过 1,200次,近  30 篇论文曾入选 ISI Web of Science 统计的“过去十年高引频论文。主编 3 本英文专著,参编中文物理辞典1部,担任学术期刊 Materials Research Bulletin(SCI期刊,IF:4.019)编委和 Current Nanoscience (SCI 期刊,IF:1.586)亚洲地区编委, 2010 年入选中国教育部“新世纪优秀人才支持计划”,2012 年获首届“江苏省杰出青年科学基金”资助,2014 年获国家自然科学二等奖,2019 年入选英国皇家化学会会士,  2020 年获江苏省科技一等奖。多篇研究论文获 2019 年英国皇家物理学会和 Willey 出版社高被引论文奖,中国物理学会“2019 年度最有影响论文奖”。主持承担科技部重点研发计划重点专项、973 计划项目子课题、国家自然科学和江苏省基金等项目。



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