电催化CO2RR生产高附加值化学品和燃料被认为是减少对化石资源依赖的一种有希望的手段,但是由于缺乏高性能电催化剂,其发展受到了阻碍。调控金属/金属氧化物(MMO)异质结可以有效的增强对CO2RR的电催化性能,但MMO的精确协同机制仍然不清楚。基于此,澳大利亚格里菲斯大学赵惠军院士和Porun Liu(共同通讯作者)等人报道了一种电化学合成的Cr2O3-Ag异质结电催化剂(Cr2O3@Ag),并将其用于高效电催化CO2还原为CO。on>
实验测试发现,所制备的Cr2O3@Ag电催化还原CO2为CO时,在电压为-0.8 V vs. RHE下,很容易获得99.6%的超高的CO法拉第效率(FECO),高局部电流密度(JCO)为19.0 mA cm-2。同时,这些研究也证实了原位合成的Cr2O3@Ag具有很高的运行稳定性。值得注意的是,operando拉曼光谱研究表明,显著增强的性能可归因于协同Cr2O3-Ag异质结诱导的CO2/*COOH中间体的稳定。此外,密度泛函理论(DFT)计算表明,金属Ag催化CO2还原为CO需要1.45 eV的能量输入才能继续,这比MMO-结构(Cr2O3@Ag)的能量输入高0.93 eV。该工作中的示例方法可用于设计和开发用于其他重要反应的高性能电催化剂。Synergistic Cr2O3@Ag Heterostructure Enhanced Electrocatalytic CO2 Reduction to CO. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202202854.https://doi.org/10.1002/adma.202202854.