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刘碧录Nature子刊:CuMo6S8/Cu电极在2.5 A cm-2下稳定HER

构建在高电流密度下长时间发挥作用的稳定电极,是实现水电解工业化的必要条件。然而,在高电流密度下的快速气泡剥离通常会导致电催化剂脱落和性能下降,特别是在长时间操作时。on>


基于此,清华大学深圳国际研究生院刘碧录教授(通讯作者)等人报道了通过MoS2和Cu之间的原位反应,构建了一个机械稳定、全金属和高活性的CuMo6S8/Cu电极。CuMo6S8/Cu电极在334 mV的过电位下实现2500 mA cm-2的大电流密度,并在2500 mA cm-2下稳定工作超过100 h。
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CuMo6S8的三个主要面上的HER活性位点和相应的自由能图,H*的吸附自由能(ΔGH*)是HER活性的合理描述符。计算结果表明,原始MoS2的HER性能很差,ΔGH*非常高。
CuMo6S8(001)、(101)和(110)面中坐标为3、2和3的S原子分别具有-0.084 eV、0.200 eV和-0.221 eV的ΔGH*,都是HER的极好活性位点,接近Pt的ΔGH*,也测试了这些面中其他暴露原子的ΔGH*。在每一个面上,坐标数较低的S原子通常显示的ΔGH*比坐标数较高的S原子显示的要低。
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为揭示S原子坐标数与ΔGH*之间的关系,作者计算了S原子不同坐标数的Bader有效电荷。S原子坐标数越大,Bader有效负电荷越多。由于S-H键中S原子的电负性比H原子强,S的坐标数越大,表示S-H键强度越弱,即较高的ΔGH*
CuMo6S8中大量暴露的S原子,其坐标数为2或3,可能是CuMo6S8具有优异的HER性能的原因。在金属CuMo6S8上的电子转移效率比在2H-相MoS2半导体上的电子转移效率更高,因此CuMo6S8是一种具有高本征HER活性的金属。
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Dual interfacial engineering of a Chevrel phase electrode material for stable hydrogen evolution at 2500 mA cm-2Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-34121-y.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-34121-y.




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