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Angew. Chem. :设计双原子催化剂实现工业级电流密度电还原CO2

为了缓解全球变暖,越来越多的国家和地区提出了碳中和时间表。二氧化碳(CO2)作为最主要的温室气体,它的收集和转化是碳中和计划的重要内容。在CO2的化学转化方法中,CO2电化学转化(CO2RR)具有绿色,高效,反应条件温和的优点,受到广泛关注。CO2活化困难,且随着过电位增加,析氢副反应难以抑制,目前大多数已报道催化剂仍难以满足工业化电流密度要求(>200 mA cm-2)。设计合成在高过电位大电流密度下,高效稳定转化CO2的催化剂,具有重要的科学意义和实用价值。


近日,中国科学技术大学的吴宇恩教授和温州大学的陈伟教授,设计合成了一种新型CoCu双原子催化剂,实现了将CO2高效电化学转化为CO。CO部分电流密度最高可达483 mA cm-2。在100 mA cm-2 ~ 500 mA cm-2的宽电流区间内,双原子催化剂的CO选择性均在90%以上。

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选用导电性能优秀的导电碳作为载体,常用的钴铜金属盐作为金属源,尿素作为氮源,经过高温下原子迁移重组,金属原子便稳定的锚定在导电碳基底上,合成得到CoCu双原子催化剂(CoCu-DASC)。球差电镜表明,金属原子均匀的分散在载体上,且观察到许多原子对,原子间距为0.25 nm左右。

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将合成得到的双原子催化剂进行CO2电还原性能测试。在H型电解池中,CO部分电流密度最高可达31.3 mA cm-2。在-0.4 V ~ -0.9 V的宽电位区间内,CoCu-DASC的CO选择性均能维持在90%以上。在流动型电解池中,CoCu-DASC的CO选择性最高可达99.1%。CO部分电流密度最高可达483 mA cm-2。在100 mA cm-2 ~ 500 mA cm-2的宽电流区间内,CO选择性均在90%以上。TOF最高可达91458 h-1,CO生成速率最高可达201.7 L h-1 g-1。经过十小时的稳定性测试后,CO选择性仍能保持在95.6%以上。跟对照组催化剂(Co-SAC, Cu-SAC)相比,CoCu-DASC在各个维度均表现出更优异的性能。

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理论计算表明,跟Co-SAC和Cu-SAC相比,CoCu-DASC不仅可以促进*COOH的形成,还可以增强*CO的脱附,从而加快反应速率,因此表现出更加优异的CO2电还原活性。此外,CoCu-DASC(Co)的d带中心值较为适中,对中间产物的吸附合适,因此具有更好的催化活性。


本工作表明,在单原子催化剂中合理引入另一种金属原子,可以显著影响其电子结构,进而提高催化活性。本研究为设计实用、稳定、高性能的异核双原子催化剂提供了一种有效的策略,可以应用于其它的催化体系中。

文信息

Design of Co-Cu Diatomic Site Catalysts for High-efficiency Synergistic CO2 Electroreduction at Industrial-level Current Density

Jun-Dong Yi,+ Xiaoping Gao,+ Huang Zhou, Wei Chen,* Yuen Wu*

文章共同第一作者为伊俊东博士后,高晓平博士后。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202212329




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