有机定制合成网

上海凯康镁科技有限公司 电话:021-51009326 化合物定制询价
专注化合物定制合成服务

徐梽川/曾林AM:构建硫尖晶石对水氧化活性位点和自旋通道

水电解是一种很有前途的碳中和的制氢技术,但开发稳定、低成本的阳极催化剂仍然是一个巨大的挑战。其中,表面上重构的氢氧化物是活性物质,其中大多数优于直接合成的氢氧化物,但高内在活性的原因仍有待探索。on>


基于此,新加坡南洋理工大学徐梽川教授和南方科技大学曾林副教授(共同通讯作者)等人报道了关于展示预催化剂硫尖晶石CoFe2S4的独特重构行为,以及其高OER活性的重构化学。
1
通过密度泛函理论(DFT)计算,作者首先检测了CoFe2O4的电子结构。CoFe2O4有限重建的来源于较低O 2 p能级,限制了氧化物的结构灵活性。
DFT研究显示,在实现重构方面Co-S杂交优于Co-O杂交的显著优势。CoFe2S4的S 3p带显示出明显的更高的能级,其中心比CoFe2O4的O 2p更接近费米能级。此外,对于后期过渡金属氧化物/硫化物,(M-O)*/(M-S)*轨道倾向于被强d-d轨道相互作用分裂,导致一个空的UHB和一个填充的LHB。
2
在阳极扫描中,电子将首先从LHB中移除,导致金属阳离子的氧化状态增加。在CoFe2O4的循环伏安法(CV)中,在约1.1 V电位下,Co2+/Co3+的稳定氧化还原,表明电子只能从EF以下的LHB中移除。
由于硫化物中的S 3p态的能级高于氧化物中的O 2p态,因此(M-S)轨道比(M-O)轨道更接近LHB。在金属阳离子氧化后,在OH-氧化前,电子沿着阳极扫描从(M-S)键合轨道上移除,导致M-S键断裂,并有助于在OER前形成氢氧化物。
6
Reconstruction of Thiospinel to Active Sites and Spin Channels for Water Oxidation. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202207041.
https://doi.org/10.1002/adma.202207041.




有机定制合成网 » 徐梽川/曾林AM:构建硫尖晶石对水氧化活性位点和自旋通道

咨询化合物定制合成与纳米材料 提供技术支持和售后服务

咨询定制合成 购买化合物产品
在线营销
live chat
cache
Processed in 0.006892 Second.