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Chem. Eur. J. :调控多角星分子瓦内环岛的编织模式构建二维DNA纳米结构

南京大学肖守军课题组在DNA小环(小于200个碱基的环)为骨架链构建DNA纳米结构的基础上,通过对内臂长为1.5个螺距的多角星分子瓦(point-star tile)内环岛(roundabout)的编织方式进行调节,编织了右转RT(right-turn)、左转LT(left-turn)、桥连bLW(bridged longitudinal weaving)、和U型回转UT(U-turn)四种结构的分子瓦,并分别将分子瓦进行偶或奇拼砌(E-或O-Tiling,即偶数或奇数个半螺距的连接)来构建二维纳米管或平面。U型回转的偶拼砌UT10bp-E构筑出手性指数为(2,2)的特殊纳米管,双臂生物素-链霉亲和素标记(dual-locus biotin-streptavidin labeling)技术确定了该管及其分子瓦UT10bp的右手手性。



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图1 中间的十字双螺旋模型为c128nt骨架链构建的内臂长1.5个螺距的四角星分子瓦,四周为分子瓦内环岛的RT、LT、bLW、和UT的编织模式及其对应的组装结构。

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图2 打开的纳米管上进行原位双臂生物素-链霉亲和素标记的全景(G)和高清(H)AFM图及对应的组装模型图(I)和UT10bp分子瓦模型图(J)。

DNA纳米技术使用DNA分子通过碱基配对的右手双螺旋链的相互交叉搭建微纳米尺度的平面、管、梁、城堡等静态建筑或者剪刀、多米诺骨牌、棘轮、机器等动态工具。由于DNA材质的软物质特性,绝大部分DNA分子瓦的偶拼砌(分子瓦同面排列的组装)形成DNA纳米管。Hao Yan教授等提出每一种DNA分子瓦具有固有曲率(Science 2003, 301, 1882),DNA分子瓦的同面偶拼砌累积其固有曲率并形成纳米管,而分子瓦的异面奇拼砌相互抵消其固有曲率从而倾向形成平面阵列。过去学术界对分子瓦的固有曲率没有准确和定量的描述,而课题组最近的工作(J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 6759)引入晶体结构手性指数(n,m)来定量描述DNA纳米管的曲率、管径、和偏转角,并使用单臂生物素-链霉亲和素标记技术判断具有二重对称旋转轴的DNA纳米管及其分子瓦的左右手性结构。


与传统的内臂长为1个螺距的多角星分子瓦的结构及其组装的纳米结构进行比较,本文对由128个碱基小环(c128nt)构建的内臂长为1.5个螺距的四角星分子瓦内环岛的编织方式进行了调控,构建了右转RT、左转LT、桥连bLW、和U型回转UT四种结构的分子瓦。结果表明:环岛内具有单链段交叉互补连接的RT和LT的偶拼砌可以形成较高产率的纳米管;bLW的桥连长度从5-bp增加至16-bp不影响其组装成纳米管的效率,且纳米管的管径从16逐渐增加到51纳米;在c128nt 四角星结构内置放一个40个碱基的DNA小环(c40nt)并与U型回转的四个单链段杂交构建了UT10bp分子瓦(图2J),其偶拼砌UT10bp-E构筑出手性指数为(2,2)的特殊纳米管结构。双臂生物素-链霉亲和素标记技术确定了具有四重旋转对称轴的(2, 2)纳米管及其分子瓦UT10bpUT10bp的右手手性。虽然实验上可判断分子瓦的手性,但还缺乏根据分子瓦的编织模式预判其手性结构的理论工作。


DNA纳米技术具有可编程设计的优点,在三维空间中能精确偶联并定位原子级官能团在纳米结构中的方位,可以组装有限和无限纳米结构,DNA纳米结构形貌可控、产率高、稳定性好、生物兼容性好,确定了手性、管径、甚至管长的DNA纳米管将来在DNA存储和计算、药物传递、生物传感、生物大分子机器、和生物医药等领域具有应用潜能。

文信息

Tuning the Roundabout of Four-Point-Star Tiles with the Core Arm Length of Three Half-Turns for 2D DNA Arrays

Shijie Li, Yantong Wang, Wei Ge, Wei Zhang, Biao Lu, Feiyang Feng, Caihong Ni, Shou-Jun Xiao

该文收录于《欧洲化学》“南京大学120周年校庆”特辑。


Chemistry – A European Journal

DOI: 10.1002/chem.202202863




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