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ChemElectroChem:基于配体调控构建高效电致化学发光锆基MOF材料

天津大学张立兵课题组报道了通过调控多环芳烃有机配体,构建了多种锆基MOF,其中锆基MOF NU-1000在以K2S2O8作为共反应剂时,相较于标准的Ru(bpy)32+展现出了142%的电化学发光效率。作者结合多种实验表征手段以及理论计算,对锆基MOF在电化学发光上展现出的不同性能进行了详细的研究,结果表明NU-1000的光学带隙更有利于电子的失去与注入,因此具有更高的ECL性能。


金属有机框架材料(MOFs)因其具有的高比表面积,多孔性以及可调控性引起了人们广泛的关注。在诸多MOF材料中,锆基MOF材料因其高的水稳定性,低的生物毒性在荧光分析传感领域得到了广泛的应用。尽管目前已经有部分工作将锆基MOF引入到电化学发光的应用中,但是现有的工作缺乏对调控有机配体来构建新型锆基MOF发光体以及对锆基MOF在ECL上的整体认识的研究,阻碍了锆基MOF材料在ECL上的进一步应用。

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图1. (A) NU-1000的合成示意图;(B) NU-1000的实验上(红色)以及模拟的(黑色)的XRD谱图;NU-1000的 (C) SEM以及 (D) HRSEM图像;NU-1000的 (E) 长度以及 (F) 直径分布。

基于上述问题,作者通过改变有机配体构建了五种锆基MOF,图1中SEM图像表明制备的NU-1000呈现出梭形结构,并结合XRD谱图证明了材料的成功制备。

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图2. (A) NU-1000, UiO-66, UiO-66-NH2, UiO-67 以及PCN-222的ECL发光曲线;(B) NU-1000 (a), UiO-66 (b), UiO-66-NH2 (c), UiO-67 (d) 以及PCN-222 (e) 的能级图。

作者进一步研究了不同的锆基MOF的电化学性能表现,图2 (A) 表明在相同测试条件下锆基MOF NU-1000其性能表现远高于制备的其他锆基MOF材料,为了探究影响性能的因素,作者采用密度泛函理论对不同锆基MOF的HOMO,LUMO能级进行了探究。图2 (B) 展示了合成的不同的锆基MOF的能级图,结果表明NU-1000具有更为适宜HOMO-LUMO的带隙更有利于电子的转移。尽管PCN-222的HOMO-LUMO带隙要小于NU-1000,但是NU-1000具有更高的荧光量子产率,因此NU-1000具有更高的ECL效率。

文信息

High-Efficiency Electrogenerated Chemiluminescence of Novel Zr-Based Metal-Organic Frameworks Through Organic Linkers Regulation.

Shao, M., Li, Y., Chen, M., Liu, W., Sun, Y., Chu, Dr. Y., Sun, Prof. Y., Li, X., Prof. Zhang, R. and Prof. Zhang, L.

文章第一作者为邵明政


ChemElectroChem

DOI: 10.1002/celc.202200866




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