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应化所/应物所Angew.: O在Ir/Nb2O5-x催化剂/载体界面动态迁移,实现高效酸性OER

基于聚合物电解质膜(PEM)的水电解已被证明在与可再生能源的相容性方面优于碱性水电解,这归功于其快速响应和在高电流密度工作的能力。虽然Ir迄今为止一直是催化缓慢的析氧反应(OER)的首选元素,但它的稀缺性严重阻碍了PEM水电解槽(PEMWE)的广泛采用。为此,通过提高催化活性和降低Ir负载来降低催化剂的成本一直是几十年来研究的热点,并且采用廉价的金属氧化物作为Ir的载体是一种有效提高催化活性的途径。

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近日,中科院长春应化所邢巍葛君杰王颖中科院上海应物所姜政等以Nb2O5-x负载Ir作为模型催化剂(Ir/Nb2O5-x)并结合operando光谱,证明了偏压诱导的催化剂/支撑界面可以通过动态界面氧迁移机制促进OER性能。具体而言,通过同时监测Ir、Nb和O的局部结构,光谱结果显示:1.O可以从Nb2O5-x迁移到Ir纳米颗粒,生成Ir-O配位结构;2.Ir表面过量的O可以在Nb2O5-x中的Nb4+上得到反馈。

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理论模拟进一步证明了在工作条件下界面氧物种的动态迁移具有较小的能垒。这一过程不仅在OER催化过程中引入了IrOx上的一个新的变量,从而打破了尺度关系,而且在高电位下保持较低的氧化还原状态,保证了IrOx的稳定性。

因此,优化后的Ir/Nb2O5-x在PEMWE中表现出了优异的性能,在1.839 V时提供的电流密度为3 A cm-2,并且在2 A cm-2下连续运行超过2000小时,具有显著的耐久性。此外,用Ir/Nb2O5-x组装的单电池可产生8 A cm-2的电流密度,并在与风力发电耦合运行条件下表现出良好的循环稳定性。这种动态的催化剂/载体界面相互作用为设计具有高催化性能的电催化剂提供了理论基础。

Enhanced Acidic Water Oxidation by Dynamic Migration of Oxygen Species at the Ir/Nb2O5-x Catalyst/Support Interfaces. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202212341



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