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王磊教授AEM:Fe, P-DAS@MPC实现高效ORR

由氮配位过渡金属(TM-N-C)组成的单原子催化剂(SACs)在氧还原反应(ORR)中具有优异的性能,但涉及多个中间体的反应,单原子位点无法优化所有中间体的吸附。


基于此,青岛科技大学王磊教授(通讯作者)等人报道了一种在多模态多孔碳(MPC)中构建Fe, P双原子位点(Fe, P-DAS@MPC)的策略,并证明了其可协同提高ORR性能。Fe, P-DAS@MPC表现出良好的ORR性能,其起始电位(Eonset=1.02 V)和半波电位(E1/2=0.92 V)都为正。
此外,基于Fe, P-DAS@MPC的Zn-空气电池具有230 mW cm−2的峰值功率密度和超过500 h的恒流循环稳定性。
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通过DFT计算,作者研究了原子分布的Fe和P原子的反应机理和协同催化作用。作者构建了不同的Fe-P双原子位点构型,P原子与不同数量的N原子配位,优化了Fe-P双原子位点的代表性原子构型的形成能。其中,能量上最有利的构型包括FeN3-PC2N、FeN3-PCN2和FeN3-PN3双原子位点。
此外,作者还构建了具有单个核FeN4位点的Fe SAs的原子构型作为比较模型。P原子容易强烈吸附O原子,因此优化了ORR中间体在O*预吸附的FeN3-PC2N、FeN3-PCN2和FeN3-PN3表面的吸附构型。
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鉴于P位点上O*的去除在能量上不利,假设Fe位点是ORR中间体(OOH*、O*和OH*)的潜在位点。当O原子整合到P位时,ORR中间体通过第二配位球中的不同氢键网络吸附在双原子位点上。
需注意,在活性位点的支架中加入O原子,通过第二球氢键相互作用来增强催化反应。优化后的计算模型表明,在双原子位点下,P位点和Fe位点之间存在适当的氢键基团的协同催化作用。
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Promoting Oxygen Reduction Reaction on Atomically Dispersed Fe Sites via Establishing Hydrogen Bonding with the Neighboring P Atoms. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203611.
https://doi.org/10.1002/aenm.202203611.




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