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哈工程/石大Small: 引入石墨烯量子点,助力缺陷Co-N-C催化剂高效催化ORR

迄今为止,铂基材料是最先进的氧还原反应(ORR)电催化剂,但其稀缺性、高成本和易中毒等问题严重阻碍了其大规模应用。因此,开发高活性、高稳定性、低成本的ORR电催化剂以替代铂基电催化剂是推动ORR反应进一步发展的关键。基于此,哈尔滨工程大学范壮军中国石油大学(华东)任浩黄毅超等通过一种配位工程策略,同时调节钴-氮-碳(Co-N-C)电催化剂的碳缺陷、电子结构和表面亲水性,使其能够高效催化ORR反应。


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具有丰富含氧配体(大多数为COOH)的GQD可以与Co原子配位以制备GQD和Co共掺杂的ZIF-8前驱体(G-Co-ZIF-8)。在热解后,引入的富氧石墨烯结构的量子点有助于构建局部导电位点,减少Co-N-C的碳缺陷,提高电子转移效率和抑制H2O2破坏自由基的能力。
同时,GQD可以有效地调整Co活性位点的电子结构,以优化OOH吸附能,从而通过促进H2O2的进一步还原来提高ORR动力学和稳定性点。此外,富氧GQD可以提供一个理想的亲水性表面,提高活性位点利用率,导致ORR动力学的整体改善。
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电化学性能测试结果表明,优化后的富氧GQD功能化的Co-N-C (G-CoNOC)电催化剂具有较高的电催化ORR活性,起始电位和半波电位分别为0.95 V和0.88 V,并且连续反应200 h后电流密度保持在90.0%以上,明显优于纯Co-N-C电催化剂和工业Pt/C电催化剂。
总的来说,该项工作着重研究了GQD对Co-N-C电催化剂局部导电位点和电子结构调控的关键配位作用以提高催化剂的活性和稳定性,这为开发高活性无贵金属的ORR电催化剂提供了新的思路。
Coordination Engineering of Defective Cobalt–Nitrogen–Carbon Electrocatalysts with Graphene Quantum Dots for Boosting Oxygen Reduction Reaction Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202207227




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