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上海高研院Angew.: 选择性超过99%!石墨烯/碳化硅将CO2高选择性光电还原为C2H5OH

由于化石能源消耗造成的CO2过度排放,导致全球变暖问题日益严峻。为了缓解这种的情况,开发高效的人工光合作用(AP)来降低大气中CO2的含量至关重要。尽管AP在近几十年来取得了很大的进展,但能够有效地合成含C−C键的有价值的化学物质,并克服较低的CO2转化率仍然具有挑战性。这在很大程度上是由于相当可观的AP的复杂性,涉及多个顺序和平行的步骤,包括光激发、电荷分离和迁移、氧化还原反应,以在催化剂表面生成所需的活性中间体。


此外,热力学上有利的C1产物可以从多个AP中间体中产生,这使得选择性地生产含有C−C键的目标化学物质具有挑战性。
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CO2有效光转化为多碳化合物的关键挑战是在完成基本光合步骤的同时,精确控制C−C耦合的活性中间体。近日,中科院上海高等研究院陈为魏伟孙予罕等发现,这可以通过石墨烯/硅碳(SiC)复合催化剂来实现,该催化剂包括SiC载体、界面层(IL)和少层石墨烯覆盖层。其中,一个最佳的IL结构允许来自SiC载体的光生电子被轻松地转移到石墨烯覆盖层上的活性位点,并且由于反应中间体在活性位点的强吸附和石墨烯表面的高电子密度,因此可以有效地形成和稳定反应中间体。
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在模拟太阳照射和外加偏压(−50 mVAg/AgCl)条件下,研究人员在石墨烯/硅碳(SiC)复合催化剂上进行了CO2光电还原,C2H5OH的选择性超过99%,并且CO2的转化率高达17.1 mmol∙gcat−1 h−1
此外,实验结果和理论计算表明,一个最佳的界面层可以促进光生电子从碳化硅载体转移到少层石墨烯覆盖层,促进了有效的CO2活化和C-C耦合产生乙醇。综上,这项工作证明了AP策略的先进性,这也为有效的CO2转化为乙醇提供了一条途径。
Highly Selective Photoelectroreduction of Carbon Dioxide to Ethanol over Graphene/Silicon Carbide Composites. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202218664




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