利用太阳能驱动CO₂转化为高附加值化学品或燃料，如CO、CH₄和CH₃OH等，是一种可持续、友好的方式来解决环境挑战和能源危机问题。尽管到目前为止已经光催化实验进行了广泛的研究，但要实现CO₂转化为高值化学品仍需要极高的光源强度（> 1 W cm⁻²，10个太阳光），而自然太阳光直接照射至地球表面单位面积接收到的阳光能量密度极低，也极大程度限制了其使用。聚光太阳能通过太阳能热化学转换，以中低温热能的形式驱动吸热化学反应，即可有效提高自然太阳能的可用性、丰度和利用率。因此，开发一种聚光太阳能驱动光催化CO2资源化利用技术对实现清洁燃料形成和太阳能高效利用的目标具有深远的意义。

近日，桂林理工大学的莫胜鹏副教授（一作）、解庆林教授（通讯），中国科学院过程所李双德研究员（共一），华中师范大学硕士研究生赵昕雅（共一）、郭彦炳教授（通讯）和华南理工大学叶代启教授（通讯）多单位合作，设计了一种聚光太阳能利用系统，直接利用模拟太阳光/自然太阳光辅助驱动非成键Ni/Fe双单原子催化剂（DSAC）光热CO₂还原制备燃料（CO、CH₄和CH₃OH）。

Ni/Fe双单原子高分散地锚定在氮掺杂碳（NC）基质结构上，且Ni/Fe双原子之间呈现非成键的毗邻原子对独特结构。Ni和Fe原子在NC基质上的配位构型为M（Ni/Fe）-N₄-C或Ni-N-N-Fe，且Ni与Fe原子对之间的间距约为4.16 Å。

在菲涅尔聚光透镜辅助作用下，较低太阳光（49.0 mW cm⁻²）即可直接驱动(Ni Fe)-N-C DSAC催化剂的表观温度高达323℃，同时增强了光催化CO₂和H₂O还原为CO、CH₄和CH₃OH等产率。此外，在直接实验室光源或自然太阳光聚光照射下，(Ni, Fe)-N-C DSAC催化剂依然可以保持相等同的产物产率。

(Ni, Fe)-N-C DSAC催化剂通过Ni-N-N-Fe构型之间轨道杂化形成非直接相互作用（电子相互作用），优化了Fe位点费米能级和d带中心，且提升了吸附CO₂作用力。结合DRIFTS和DFT理论计算，(Ni, Fe)-N-CDSAC催化剂光催化CO₂还原可能同时存在两条反应路径（COOH和HCO₃）。催化剂Ni与Fe原子间合理的空间距离可促进关键步骤中间物种的解离，从而有利于后续加氢产物的形成。

该研究工作设计的Ni/Fe双单原子结构催化剂太阳能光热催化CO₂还原领域有良好的应用前景。该工作为解决弱自然太阳光在环境催化、太阳能转化利用方面提供了一种新思路。